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水滑石基复合光催化材料的制备及其降解阿莫西林废水的应用

张娜

水滑石基复合光催化材料的制备及其降解阿莫西林废水的应用

张娜1
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  • 1. 山东建筑大学
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摘要

抗生素废水是典型的难降解有机废水,此外,抗生素废水的独特性质就在于这类废水生物毒性强、抗菌性强,是废水治理中的一大难点。阿莫西林(Amoxicillin,AMX)是半合成的具有β-内酰胺结构的青霉素类抗生素,是最常用的抗生素,也是在地表水中检测出含量最多的抗生素之一。因此,水环境中的阿莫西林的去除是刻不容缓的。 在绿色环保、彻底降解有机污染物方面,光催化氧化技术有着显著的优点。而传统催化剂的弊端很明显,一方面是光生载流子寿命短,光生电子和空穴不能有效分离导致光量子效率低;另一方面就是只能被紫外光(?380nm)激发,这部分紫外光仅占太阳光的4%,太阳能利用率低。因此,开发出制备工艺简单、新型高效的且能在可见光下响应的光催化剂是迫切的。而水滑石(layereddoublehydroxides,LDHs)具有独特的层状结构、热稳定性高、比表面积大且组成和结构可调控等优势,被应用于医药、生物材料、建筑材料、阻燃材料、吸附和催化等各个领域,在水处理领域也具有很大的前景。基于此,在本研究中,利用层状材料结构设计理论,构造了不同类型的光催化剂,应用不同的合成方法制备了一系列新型复合光催化材料,对他们的光催化性能进行了研究,具体的工作如下: (1)通过调控金属阳离子种类制备出满足要求的新型高效的四元LDHs光催化剂。利用共沉淀法制备出四元镁铝基(CuMgAlTi体系和NiMgAlTi体系)和锌铝基(CuZnAlTi体系和NiZnAlTi体系)两大类水滑石复合光催化材料。所有四元LDHs光催化材料都可以被可见光激发,其中CuMgAlTi体系对可见光的响应最强烈,范围也最广。所有四元光催化剂对阿莫西林(50mg/L)的去除率都在80%以上,含铜的催化剂效果比含镍的去除效果好,镁铝基催化剂比锌铝基去除效果好,其中CuMgAlTi-R400去除效果最显著,在投加量为2.0g/L,暗吸附60min、氙灯光照120min(500W,gt;380nm)的反应条件下,去除率最高可达93%。 (2)通过共沉淀法和水热法将镁铝水滑石及锌铝水滑石作为载体,与TiO2进行负载制备出MgAl-LDH/TiO2和ZnAl-LDH/TiO2光催化剂。水滑石载体的存在明显提高了TiO2对可见光的响应,镁铝水滑石效果比锌铝水滑石效果好。界面处形成的异质结阻碍了光生电子和空穴的复合,增强了光催化活性。阿莫西林浓度为50mg/L,催化剂投加量为2.0g/L,在暗吸附60min、光照120min后,MgAl-LDH/TiO2对阿莫西林的去除率最高可达89.3%,ZnAl-LDH/TiO2的去除率只有76.5%。 (3)研究光催化反应机理,通过性能测试及自由基淬灭实验验证后,得到结论:在所有阿莫西林降解反应体系中起主要攻击作用的活性物质是空穴(h+)和超氧自由基(·O2-)。

关键词

层状双金属氢氧化物/光催化材料/光催化降解/暗吸附/阿莫西林

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授予学位

硕士

学科专业

环境科学与工程

导师

任会学

学位年度

2021

学位授予单位

山东建筑大学

语种

中文

中图分类号

TQ
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