二硫化钼基异质结复合光催化剂的制备及其对四环素残留的降解性能研究

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中文摘要：在自然水体中，低浓度的四环素残留潜在危害性极大，利用光催化技术，可以绿色高效地降解四环素残留。可见光占据整个太阳光能谱的45%以上，具有可见光强响应能力的窄禁带带隙半导体光催化剂成为提升光催化技术降解污染物的关键因素之一。本课题主要选择以类石墨烯的窄禁带带隙二硫化钼作为基体，利用多元半导体耦合技术提升光催化性能，从而实现对四环素残留的高效降解，并通过大量表征测试系统研究光催化机理，同时实验采用正交分析法进行分析，比较多因素对四环素残留降解率的影响程度大小，根据所占比重对因素影响主次以及参数组合进行判断，确定光催化降解率最高的最佳组合。主要研究内容如下：（1）结合超声搅拌剥落和原位生长水热法制备稳定的BiVO4/MoS2异质结。利用FTIR、XPS、XRD、SEM、TEM和固体紫外等表征测试系统考察了材料的结构、组成、表面形貌和可见光响应能力等。通过光催化降解实验、自由基捕获实验、循环实验和XPS价带谱测试等对BiVO4/MoS2二元异质结复合光催化剂的光催化降解性能、材料稳定性和光催化机理等进行系统考察。并且利用质谱研究四环素残留降解过程中的中间体，推断四环素残留降解的可能途径。实验结果表明，通过改变MoS2基体材料和负载颗粒BiVO4的质量比，调整MoS2上负载的BiVO4的分布密度，BiVO4/MoS2二元异质结复合光催化剂对四环素残留的降解率在120min内可达68.83%，分别比纯MoS2和纯BiVO4高出5.64倍和4.23倍，即BiVO4的加入，提供了更多活性位点，同时与MoS2构成异质结，加速光生载流子的分离迁移，提高了光催化性能。（2）为进一步提升光催化性能，通过水热法制备了Pt@BiVO4/MoS2三元异质结复合光催化剂，构建类Z型异质结系统，同时采用正交实验分析多因素对光催化性能影响的主次顺序。利用FTIR、XPS、XRD、SEM、TEM和固体紫外等表征测试系统考察了材料的结构、组成、表面形貌和可见光响应能力等。通过光催化降解实验、自由基捕获实验、电化学测试和莫特肖特基实验等对Pt@BiVO4/MoS2三元异质结复合光催化剂的光催化降解性能和光催化机理等进行系统考察，同时对异质结类型进行讨论。实验结果表明，四环素残留溶液降解80min后，Pt@BiVO4/MoS2三元异质结复合光催化剂在可见光下对四环素残留溶液的降解率达到62.5%，是纯MoS2和纯BiVO4的11倍和5倍之多。负载金属Pt通过较少的能量将半导体内部的电子转移，降低光生载流子的复合率，从而提高光催化性能。（3）通过经典Hummer法制备石墨烯，再通过简单的原位水热生长法成功制备了BiVO4/MoS2@GO三元异质结复合光催化剂，构建了类Z型异质结系统。利用FTIR、XPS、XRD、SEM、TEM和固体紫外等表征测试系统考察了材料的结构、组成、表面形貌和可见光响应能力等。通过光催化降解实验、自由基捕获实验、电化学测试和莫特肖特基实验等对BiVO4/MoS2@GO三元异质结复合光催化剂的光催化降解性能和光催化机理等进行系统考察，同时对异质结类型进行讨论。四环素溶液在可见光下降解100min后，BiVO4/MoS2@GO三元异质结复合光催化剂对四环素残留的降解率达到80.0%，是纯MoS2和纯BiVO4的13倍和2.4倍之多，优于之前的异质结系统光催化活性。即石墨烯材料的大比表面积、零带隙特性、高表面载流子迁移率和优异的光学特性，提高BiVO4/MoS2@GO三元异质结复合光催化剂的光生电子空穴对的分离迁移效率，增强对可见光的吸收能力，进而提升光催化性能。

作者：

徐玲艳

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关键词：

II型异质结 Z型异质结四环素残留二硫化钼降解性能

授予学位：

硕士

学科专业：

动力工程

导师：

刘馨琳

学位年度：

2021

学位授予单位：

江苏大学

语种：

中文

中图分类号：