摘要
石墨烯是由单层碳原子组成二维纳米材料，打破了曾经科学界“二维材料不可能存在”的认知，具有许多传统光电探测材料不具备的性质，如亚微米级的弹道输运、极高的迁移率和比表面积、零带隙、费米能级可调等。以石墨烯为代表的低维材料为发展新型探测技术和理论提供了更多的可能性，随着石墨烯和低维纳米材料的不断发展，必将迎来新一代光电探测技术的革新。但是，目前石墨烯在光探测领域的应用仍然存在一些限制。例如，单层石墨烯的光吸收率只有2.3%，而且表面电荷分布不稳定，导致基于石墨烯的光电探测器普遍存在响应度较低、暗电流大、噪声较大、探测性能不稳定的情况。单一的石墨烯并不是完美的探测材料，将石墨烯与其它低维材料进行复合可以大幅提升石墨烯光电探测器的性能，低维材料主要指零维量子点，一维纳米线，二维纳米薄膜。例如，将石墨烯和量子点或者有机纳米薄膜复合可以很好地解决石墨烯光电探测器响应度低的问题。将石墨烯和二维过渡金属硫化物材料复合可以有效降低石墨烯光电探测器的暗电流和噪声。 本论文制备并研究了石墨烯场效应晶体管，对石墨烯薄膜的基本性质进行了探究。基于场效应原理，利用栅压实现了对石墨烯费米能级的电学调控，利用无机盐掺杂实现了对石墨烯费米能级的化学调控。并基于石墨烯的化学掺杂，制备了石墨烯PN结光电探测器，以纯石墨烯结构在405~980nm波段实现了良好的光电响应。此外，还通过光刻、刻蚀等微细加工技术，实现了对石墨烯场效应晶体管的图形化。 利用石墨烯-量子点复合结构制备了CuInS2/ZnS量子点-石墨烯光电探测器、CdS量子点-石墨烯光电探测器和FAPbBr3钙钛矿量子点-石墨烯光电探测器，解决了石墨烯光电探测器响应度低的问题。其中，FAPbBr3钙钛矿量子点-石墨烯复合光电探测器，峰值响应率达到了1.15×105A/W，外量子效率高达3.42×107%（入射波长520nm，3μW的照明功率）。FAPbBr3量子点-石墨烯的高光电导增益不仅受益于石墨烯材料的高迁移率和宽光谱吸收，也得益于FAPbBr3量子点中载流子寿命长，暗载流子浓度低等优点。此外，还研究了这种复合光电探测器的光电转换机理，揭示了石墨烯-量子点复合结构中光电导增益的作用。 为了解决石墨烯器件中高的光电导增益和快速响应时间二者难以兼顾和低维材料难以阵列化制备的问题，本论文提出了石墨烯/C60纳米薄膜/石墨烯全碳结构光电探测器（其中C60薄膜厚度仅为2nm~10nm），在不大幅牺牲响应度的情况下，极大地提高了器件的响应速度。器件兼具高响应度和快速的响应时间（3.4×105A/W@23ms@405nm），响应波段覆盖了405~1550nm。器件不仅具有灵敏、快速的响应特性，而且还实现了可调的双向（正、负）响应。此外，通过对石墨烯/C60/石墨烯结构的图形化，实现了250×250大面积石墨烯/C60/石墨烯光电探测器阵列的制备，并且实现了石墨烯/C60/石墨烯结构与384×288焦平面底部电路的耦合。 本论文提出了石墨烯/锗/WS2复合光电探测器，进一步提高了器件的响应速度。器件拥有100μs的响应速度和高达1×1014Jones的峰值探测率，能在800Hz的高频光照下工作。在石墨烯/锗/WS2结构中，石墨烯/锗/WS2在垂直方向形成势垒结构，在水平方向由石墨烯形成光电导沟道，通过结合石墨烯导电沟道与垂直势垒结构，器件可以在零偏压下工作，有效降低了暗电流和噪声，提高了探测率。通过顶栅结构调节石墨烯的表面电荷的方法，有效地调控了器件的光电流响应的大小和极性（正、负）。 本论文利用量子点-石墨烯光电探测器结构提高了石墨烯光电探测器的光响应度，但是器件响应时间仍未得到改善。之后制备了石墨烯/C60/石墨烯结构光电探测器，在保持高响应度的情况下大幅降低了响应时间，解决了响应时间过长的问题，实现了高响应度和快速响应时间的共存。但石墨烯/C60/石墨烯器件仍存在暗电流大的问题，通过石墨烯/锗/WS2结构，进一步改善了石墨烯器件的响应时间，并且大幅降低了暗电流和噪声，实现了能在800Hz高频光照下工作的能力。进一步地，通过调控石墨烯的表面电荷的方法调控了器件的响应电流，从而详细解释了各个石墨烯光电探测器的工作原理。此外，还利用石墨烯/C60/石墨烯结构实现了大面积的阵列化器件的制备，为低维材料的阵列化应用提供了新的思路。总的来说，本论文通过对石墨烯和低维材料复合光电探测器的研究，为石墨烯和相关低维材料在光电探测领域的应用提供了新的思路和方法。
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