摘要
多环芳烃是一种有毒有害的持久性污染物质，广泛存在于水体中，造成了严重的生态环境污染，威胁着人类的健康。高效去除水体中的多环芳烃是目前水处理领域的研究热点之一。高铁酸盐氧化性强，在去除污染物方面具有巨大的潜力，且其还原产物Fe(Ⅲ)具有较强的吸附能力，是一种绿色的多功能水处理试剂。然而，高铁酸盐易发生水解反应，氧化具有选择性，矿化效果不佳。本文以典型的多环芳烃菲（6μmol?L-1）为研究对象，将高铁酸盐与Fenton技术（Fe(Ⅵ)-Fenton）或过硫酸盐技术（Fe(Ⅵ)-PS）联用，采用荧光技术、GC-MS技术、以及自由基掩蔽和捕获等方法，确定联用技术氧化降解菲的最佳反应条件，阐明联用技术氧化菲的反应机制，识别氧化产物，推测反应路径，综合分析两种Fe(Ⅵ)联用技术氧化菲的效能与机理，为高铁酸盐氧化技术效能及矿化率的提高提供参考，为实际水体中多环芳烃的氧化去除提供理论依据和技术支撑。得到的主要研究结果如下： （1）酸性条件下Fe(Ⅵ)-Fenton联用技术氧化菲，反应20min时菲的降解率可达83.64%。Fe(Ⅵ)-Fenton联用技术中，第一步Fe(Ⅵ)氧化法为中间高价态铁对菲的氧化降解，第二步Fenton氧化法可利用Fe(Ⅵ)氧化产生的Fe(Ⅱ)，催化H2O2产生羟基自由基（?OH）继续氧化降解菲与产物，提高了菲的降解与矿化效果。菲在氧化过程中可能的反应路径为9,10菲醌路径。该联用技术还可协同去除溶液中的菲与氟离子。 （2）Fe(Ⅵ)-PS联用技术氧化降解菲的最佳反应条件为：tFe(Ⅵ)=300s，pH=7，n(PHE)∶n(Fe(Ⅵ))∶n(PS)为1∶2∶2，反应60min时菲的降解率可达83.37%。Fe(Ⅵ)投加量对反应效果的影响较大，其次是PS投加量及pH值。当采用与Fe(Ⅵ)-PS技术相同的药剂投加比时，Fe(Ⅵ)-PS联用氧化技术中菲的去除率比Fe(Ⅱ)或Fe(Ⅲ)激活PS技术分别高18.26%和27.51%。 （3）中性条件下Fe(Ⅵ)-PS联用技术氧化菲，?OH参与了第一步Fe(Ⅵ)对菲的氧化降解，第二步PS对菲与产物的进一步降解则是SO4??和?OH共同作用所致，并且PS的有效激活依赖于Fe(Ⅵ)还原产生的混合铁物质，提高了菲的降解与矿化效果。菲在氧化过程中可能的反应路径为9,10菲醌路径和2,3菲醌路径。该联用技术中氟离子的存在会影响体系中菲的去除。 （4）两种Fe(Ⅵ)联用技术氧化菲均具有较好的降解与矿化效果，都可合理利用Fe(Ⅵ)氧化后产生的铁还原物，其差别在于参与氧化反应的活性物不同。Fe(Ⅵ)-Fenton联用技术中投加的药剂相对绿色环保，可协同去除菲与氟离子，而Fe(Ⅵ)-PS联用技术的pH适用范围较广。
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