摘要
能源问题是21世纪以来人们关注的重点问题，因为能源是人类文明发展所需要的巨大推动力。随着时代的发展，新能源一直被开发与利用。尤其是近年来大家更加注重对于未来发展有利的清洁能源的探索，太阳能以其取之不尽，用之不竭的特性，成为科研工作者关注的重点，钙钛矿太阳能电池因此应运而生。钙钛矿太阳能电池制备工艺简单，所需材料便于获得，在短短的十余年时间内，其光电转换效率从2009的3.8%到2020年已经超过25%，发展迅速。虽然钙钛矿太阳能电池的效率不断提升，但是对于光伏器件自身的物理特性研究做的还不够，特别是一些特殊的光电行为，这对于钙钛矿太阳能电池的进一步发展十分不利。本文主要是通过电化学阻抗谱深入研究钙钛矿太阳能电池的一些特殊光电行为包括电流回滞、光浸润以及负电容现象。具体的研究内容如下： 1.在工作条件下，有机金属卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）中观察到了回滞效应和光浸润现象，这阻碍了对电池功率输出的精确评估。我们的研究认为，光浸润现象与无滞后PSCs中的电子选择层/钙钛矿界面有关。引入CH3NH3I分子掺杂的[6,6]-苯基C61-丁酸甲酯（PC61BM）作为界面层，可以有效释放或消除这种影响，同时具有最佳的稳定输出效率和高填充因子。电化学阻抗谱得出的电容-电压（C-V）和电容-频率（C-f）曲线表明，PSCs中的光浸润现象主要源自PC61BM/钙钛矿界面处的电荷积累。掺杂在PC61BM中的CH3NH3I阻止了钙钛矿之间的离子运动，同时增强界面处电荷转移效果，从而消除了光浸润现象。此外，还提出了一种结合离子迁移和电荷积累过程来解释PSCs中的光浸润现象和性能改进的模型。 2.负电容现象在钙钛矿太阳能电池阻抗特性测量时经常发生，负电容产生的原因却一直处于争论之中。在本文中，我们利用不同结构的倒置器件分别在不同偏压下测量其奈奎斯特图，发现偏压接近器件开路电路且器件性能较差时负电容现象特别明显。我们认为这一现象与电子传输层PC61BM有着密切关系。当施加偏压于器件两端并不断增加偏压会导致器件内建电场被抵消，当内建电场完全被抵消时，离子会向相反的方向移动，从而出现异常的负电容现象。因为性能好的器件游离的离子相对较少，而且PC61BM/钙钛矿界面有一定的吸附作用，所以才没有出现负电容现象。性能较差的器件中存在大量离子PC61BM/钙钛矿界面吸附离子能力有限，当外加电场足够大到能抵消内建电场时，就会使得离子向相反的方向移动，从而出现了负电容的现象。对于这一解释，我们还需做进一步的探索并辅助实验进行验证。
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