摘要
多环芳烃(PAHs)是一类持久性有机污染物,其毒性强,不易降解,在环境中残留时间长,对生态系统以及人类健康会产生巨大危害。PAHs污染的两个主要来源包括环境沉积和食品的热加工。环境中的PAHs沉积后通过呼吸或接触进入人体,食品在热加工(烟熏、烧烤、烘焙和直接干燥)过程中也会产生高水平的PAHs污染,因此,针对环境和食品中PAHs的监测具有十分重要的意义。而食品和环境样品基质复杂,在进行仪器分析之前,选择合适的样品预处理方法是至关重要的。本文制备了三种磁性纳米材料作为磁固相萃取(MSPE)吸附剂结合气相色谱-四极杆质谱(GC-MS)对环境水样和咖啡、茶汤等样品中的PAHs进行检测,全文内容如下: 第一章:简述了PAHs的性质、来源以及危害;对近年来常用的PAHs的样品预处理方法和检测方法进行了总结,为后续实验方法的选择提供了方向;介绍了锂皂石(Laponite)的性质、改性和应用;阐述了本文的设计思路和研究内容。 第二章:制备了壳聚糖(CS)修饰的磁性锂皂石(Lap@Fe3O4@CS)吸附材料,经傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射分析(XRD)、磁性分析(VSM)和热重分析(TGA)多项表征后用于PAHs的磁固相萃取,Lap@Fe3O4@CS的磁性强,易收集,大大节省了实验时间。考察了萃取回收率的影响因素,并对分析方法的线性范围、检出限、定量限、加标回收率等进行验证,结果表明该方法线性范围宽、线性关系良好,相关系数在0.9922到0.9991之间,检出限在0.0008-0.1048μg/L之间,加标回收率在70.06-108.36%之间,天内精密度RSD均在5.8%以下,天间精密度RSD小于6.5%,说明所建立的方法具有良好的重现性,该方法已成功用于检测五种环境水样中的PAHs。 第三章:采用聚苯胺(PANI)包覆磁性锂皂石合成了Lap@Fe3O4@PANI吸附材料,所用的PANI具有环境稳定性好,成本低和表面积大的优点,材料表面包覆的PANI与PAHs分子之间的π-π相互作用使Lap@Fe3O4@PANI成为有效的吸附PAHs的新材料,经FTIR、TEM、XRD、VSM和TGA多项表征后用于PAHs的磁固相萃取,萃取条件的优化使MSPE更加快速。所建立的方法对分析物的检出限低,在0.4594-16.304ng/L之间,加标回收率在62.85-95.83%之间,已成功用于咖啡中PAHs的检测。 第四章:基于多巴胺(DA)原位自聚合构建了聚多巴胺(PDA)包覆的磁性锂皂石纳米粒子Lap@Fe3O4@PDA。采用FTIR、TEM、XRD、VSM和TGA对材料进行了表征。得到的吸附剂材料对八种PAHs表现出良好的吸附性能,实现了对PAHs的高效萃取。结合GC/MS检测,在最佳条件下对方法进行了验证,加标回收率在73.2-112.9%之间,RSD低于8.7%,LOD在0.0025-0.0283μg/L之间,最后成功将该方法应用于茶汤中PAHs的检测。