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木质素基酚醛纳米球负载金属纳米粒子及其催化性能研究

陈石林

木质素基酚醛纳米球负载金属纳米粒子及其催化性能研究

陈石林1
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作者信息

  • 1. 天津科技大学
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摘要

全球能源危机意识的提高与日益严重的环境污染问题,新型清洁能源的开发与利用正在深刻地影响着人类经济社会的发展。生物可再生聚合物,如木质纤维原料,可以替代传统的合成材料,不仅可以减少人类对化石资源的依赖性,还符合可持续发展的理念。木质素是自然界中最丰富的芳香族聚合物,作为苯酚的替代物在合成酚醛树脂中显示出巨大的潜力,被认为是最有前途的木质素高值化利用方法之一。论文利用木质素作为贵金属纳米粒子的还原剂和稳定剂制备复合催化剂用于催化领域,研究结果如下: 利用简单水热固化的方法制备木质素酚醛纳米球载体,随后在其表面原位还原银纳米粒子合成新型纳米复合催化剂。木质素在该纳米复合材料中表现出一系列良性的功能:(Ⅰ)两性木质素作为表面活性剂使球形载体的粒径由微米级减小到纳米级;(Ⅱ)部分木质素(未结合木质素)作为牺牲模板增加木质素酚醛纳米球表面粗糙度;(Ⅲ)木质素作为绿色还原剂将Ag+还原为银纳米粒子;(Ⅳ)对于亚甲蓝的催化还原,木质素可以通过静电相互作用吸附阳离子染料,形成吸附和催化的协同作用。与纯酚醛制备的PF@Ag复合材料相比,由于木质素的多功能性,含木质素的LPF@Ag纳米复合材料具有显著提高的水分散稳定性及催化活性,同时具有良好的可回收性。 合成新型的木质素基酚醛纳米球稳定纳米钯,并将其用于催化还原六价铬实验。木质素替代40%苯酚后,纳米球尺寸显著减小,表面粗糙度提高,相应增加了纳米球的比表面积。由于纳米球比表面积的增大和木质素的良好还原性能,LPF纳米球表面纳米钯的负载量明显高于纯酚醛载体。因此,Pd@LPF纳米复合材料对Cr(Ⅵ)具有高效的还原活性,优于目前报道的大多数催化剂材料。此外,由于Pd NPs的稳定负载,Pd@LPF在还原Cr(Ⅵ)方面表现出良好的循环使用性。 采用简便的水热制备木质素磺酸钠改性酚醛树脂球(LPF)并将其作为载体负载纳米银颗粒。将木质素磺酸钠作为表面活性剂引入合成体系后,LPF复合球变得相当粗糙,且粒径尺寸明显缩小。此外,木质素磺酸钠的加入可以有效地阻止银纳米粒子在改性酚醛树脂球表面聚集,从而在改性酚醛树脂球表面形成高密度且小粒径的银纳米粒子。随着木质素磺酸钠加入量增加,改性酚醛树脂表面的纳米银负载量增加。此外,所制备的复合材料在NaBH4存在下对4-硝基苯酚的还原具有增强的催化性能和循环稳定性。

关键词

复合催化剂/制备工艺/金属纳米粒子/木质素酚醛纳米球载体/催化性能

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授予学位

硕士

学科专业

轻工技术与工程

导师

司传领

学位年度

2020

学位授予单位

天津科技大学

语种

中文

中图分类号

TQ
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