摘要
鄱阳湖湿地是我国第一大淡水湖湿地，具有非常重要的生态调节功能。在分析评估其重金属污染状况后，发现鄱阳湖水体、岸边土壤及沉积物中均受到不同程度的重金属污染。溶解性有机质(DOM)作为一种高度混合的有机物，广泛被用于研究与重金属的相互作用，分子量分级是一种将DOM划分出不同物质组成的有效方式，而植物来源DOM具有明显的自生源特点，故利用超滤技术将植物来源DOM进行分子量分级，为研究不同分子量植物源DOM对重金属Cu、Pb的影响提供一定的理论基础。 本研究选用鄱阳湖优势植被苔草作为提取DOM的原材料，将苔草DOM进行分子量分级，对比不同分子量苔草DOM组分F0(未分级原液)、F1(＞10kDa)、F2(5~10kDa)、F3(1~5kDa)、F4(＜1kDa)的紫外、红外和三维荧光光谱特征。采集鄱阳湖岸边湿地土壤及生长的苔草，设计根际袋盆栽实验，在Cu、Pb污染条件下，外源加不同分子量组分DOM，模拟苔草自身腐烂后向环境释放有机质；探讨了不同组分DOM如何影响植物-土壤系统中Cu、Pb的吸收、形态转化过程，以及根际环境的周期性指标变化(pH、EC、Eh、TOC、A250/A365)。主要结果如下： (1)采用超滤技术将苔草源DOM进行分子量分级，不同分子量DOM的pH与分子量呈负相关，＜1kDa的F4组分拥有最高的pH为7.11。总有机碳(TOC)与分子量呈正相关，＞10kDa的F1组分拥有最高的TOC浓度2151.8mg/L。紫外光谱结果显示不同分子量DOM可能不同程度存在着芳香族醛酮化合物、脂肪族醛酮化合物或α，β-不饱和羰基化合物，SUVA254与分子量呈正相关，分子量越小的DOM腐殖化程度越低。A250/A365与分子量呈负相关，分子量越大的DOM具有更高的芳香性和有机污染物亲和性。F0、F1和F2组分以胡敏素构成为主，F3和F4组分以富里酸构成为主。 红外光谱结果表明，不同分子量DOM中均含有大量的C-C不饱和结构、O-H基团以及烷基化合物、脂肪烃类物质、有机酸、糖类小分子等物质能以芳香环为核心发生聚合反应。F0、F1和F2组分具有更多的芳香族物质，F3、F4组分则含有更多的蛋白质、多肽和氨基酸类物质。 三维荧光光谱结果表明，苔草DOM含有丰富的富里酸物质以及蛋白类物质。生物指数BIX和荧光指数FI与DOM的分子量呈负相关，腐殖化指数HIX值与DOM分子量呈正相关。分子量较大的F1、F2组分可能由内源和外源共同输入，F3、F4组分具有明显的自生源特征。荧光区域积分结果表明：在不同分级的DOM中均以区域Ⅳ微生物代谢类物质或区域Ⅴ类腐殖酸物质组分比例最高，区域Ⅰ类酪氨酸物质组分比例最低。F1组分以区域Ⅱ芳香类蛋白、区域Ⅲ富里酸物质占比最高。F3、F4组分中微生物代谢类物质占比最高。 (2)根际袋盆栽实验结果表明：苔草地下、地上部分对Cu的吸收量与根、叶富集系数均随着DOM分子量减小而增大，转运系数则相反，最高分子量DOM的F1处理组拥有最高的转运系数0.479。而对Pb的吸收量地上与地下部分表现不同，地上部分吸收量与叶富集系数、转运系数也随着DOM分子量减小而增大，最小分子量的F4处理组拥有最高的转运系数0.571。地下部分的吸收量与根富集系数随着DOM分子量的减小而减小。添加不同分子量DOM均明显降低苔草根系对Cu、Pb的富集系数。 (3)对根际土壤中的Cu、Pb含量与形态进行分析，在不同分子量DOM处理下，根际土壤中的重金属含量均有明显下降(P＜0.05)，在F0~F4处理组中，根际土壤Cu吸收效果最显著的是F4处理组(P＜0.05)，与染毒0d处理组相比减少了23.11mg/kg。Pb吸收效果最显著的是F0处理组(P＜0.05)，与染毒0d处理组相比减少了37.11mg/kg。随着外源DOM分子量的减小，Cu的有效态(酸溶态)占比30%~33%，稳定态(有机结合态与残渣态)占比41%~28%，表现出对Cu的活化。Pb的有效态(酸溶态)占比9%~7%，稳定态(有机结合态与残渣态)占比45%~53%，表现出对Pb的钝化。 (4)观察培养周期中的根际土壤的理化指标(pH、EC、Eh)和特征指标(TOC和A250/A365)变化，pH变化范围为4.96~5.56，整体偏酸性，组间无显著差别。电导率EC均为先上升后下降，最后又上升。F0、F1、F2处理组的氧化还原电位Eh在7~14d间下降，14d~21d随后又上升，F3和F4处理组则相反。与染毒对照组相比，F0~F4处理组在前7d均能增加TOC浓度，且F3、F4的增加幅度要高于F0~F2。F0、F1更能提高根际土壤的腐殖度。F2~F4组分在初期则会降低根际土壤的芳香性与腐殖化程度。根际土壤DOM始末红外图谱对比结果表明：除F2组分外的DOM均能一定程度改变染毒状态下苔草根际土壤DOM的物质组成结构。
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