摘要
纳滤膜(NF)是一种能对纳米级物质进行截留的膜分离技术，过滤性能处于超滤膜与反渗透膜两者之间。纳滤膜技术能应用于海水淡化预处理、饮用水处理和染料脱除等领域。 本文通过改良的Hummers法合成氧化石墨烯(GO)。在亲水聚醚砜(PES)膜上，通过单体间苯二胺(MPD)或聚乙烯亚胺(PEI)和1,3,5-苯三甲酰氯(TMC)界面聚合反应，GO作为掺杂纳米材料，得到掺杂GO的复合纳滤膜。研究了制备工艺条件对纳滤膜性能的影响，表征了复合纳滤膜的化学组成、表面微观形貌和表面荷电情况，研究了MPD-TMC掺杂GO复合纳滤膜与PEI-TMC掺杂GO复合纳滤膜的截留分子量，纯水的渗透通量，截留性能，抗污染性能。结论如下： （1）MPD-TMC掺杂GO复合纳滤膜：随着MPD浓度的递增，截留率递增，最后趋于平稳，通量和接触角递减；随GO浓度的递增，截留率和通量先升再降，接触角先降再升；随TMC浓度的递增，截留率先升再降，通量和接触角先降再升；随反应时间的递增，截留率递增，最后趋于平稳，通量递减，接触角呈先降再升；随热处理的温度和时间的递增，截留率先升再降，通量递减，接触角先降再升。通过ATR-FTIR分析证明了纳滤膜表面存在酰胺基团和羟基；通过SEM对膜表面形貌分析，GO-TFC纳滤膜表面拥有叶片结构和紧密的链结构；当pH＞4.2时，GO-TFC纳滤膜表面带负电。 MPD-TMC掺杂GO复合纳滤膜最优制备条件：MPD浓度为1.5wt%，GO浓度为0.1wt%，TMC浓度为0.3wt%，反应时间为60s，热处理温度为70℃，热处理时间为10min。在25℃、操作压力0.4MPa和pH=7.0下，MPD-TMC掺杂GO复合纳滤膜MgSO4溶液的渗透通量为7.9L?m-2?h-1，水接触角为18.2°，纯水渗透系数为1.49L?m-2?h-1?bar-1，截留分子质量为521Da，四种盐的截留率按照MgSO4＞Na2SO4＞NaCl＞MgCl2的顺序递减，对BSA和HA抗污染的通量恢复率分别为93.3%、93.5%。 （2）PEI-TMC掺杂GO复合纳滤膜：随着GO浓度的递增，截留率先升再降，通量递增，接触角先降再升；随反应时间的递增，截留率递增，最后趋于平稳，通量递减，接触角先降再升；随热处理的温度和时间的递增，截留率先降再升，通量递减，接触角先降再升。通过ATR-FTIR分析证明了纳滤膜表面存在酰胺基团和羟基；通过SEM对膜表面形貌分析，GO-TFC纳滤膜表面由于GO上的羧基与PEI反应使GO平铺在膜表面，且GO的浓度越大，膜表面的沟壑结构越明显；当pH＜7.5时,GO-TFC纳滤膜表面带正电。 PEI-TMC掺杂GO复合纳滤膜最优制备条件：GO浓度为0.1wt%，反应时间为90s，热处理温度为70℃，热处理时间为15min。在25℃、操作压力0.4MPa和pH=7.0下，PEI-TMC掺杂GO复合纳滤膜MgSO4溶液的渗透通量为12.285L?m-2?h-1，接触角为22.41°，纯水渗透系数为1.90L?m-2?h-1?bar-1，截留分子质量为550Da，四种盐的截留率按照MgCl2＞MgSO4＞Na2SO4＞NaCl的顺序递减，对BSA和HA的抗污染的通量恢复率分别为94.1%、93.7%。
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