摘要
随着科学技术的不断发展，对先进储能设备的需求正在迅速增长，尤其是电化学储能在电力系统中也得到了广泛应用。在众多储能系统中，铝离子电池因具有安全性高，容量大，成本低，环境友好等的优势而备受关注。随着整个电池系统的不断发展，离子液体（ILs）电解质已通过在室温下可逆地镀覆/剥离Al而成为铝离子电池的基础。然而，在实现大规模应用之前，合适的高性能正极材料是限制铝离子电池性能和实际应用的关键因素之一，所以研究合适的正极成为进一步提高铝离子电池性能的关键。本文研究了一种新型的二元多孔碳材料的特殊结构，能实现铝离子电池需要具有高比容量和长循环性能的要求，对该材料组装的电池的电化学性能和储能应用进行了研究： （1）通过控制Fe/Co/Zn盐促进的缩合和甲酰胺的小分子碳氮源碳化，实现了由高活性双位FeCo功能化的二元分层多孔碳材料FeCo-NC/CNT。通过各种表征方法分析了其微观结构，相形态，元素组成和电化学性能。表明二元FeCo-NC多孔碳材料原位生长出高导电性蓬松的碳纳米管（CNT）触角，特殊的多孔结构有非常大的比表面积，有利于提高铝电池的库仑效率。增加的CNT结构不仅有利于Al3+离子的扩散，而且还增加了Al储存的可逆容量。用作铝离子电池正极材料，在1000mAg-1电流密度下，初始放电比容量达到400mAhg-1，经过200次循环后放电比容量降为86mAhg-1，库伦效率最高达到96%，可逆容量高，倍率性能好，证明了铝离子电池用多孔碳正极材料的可行性开发。 （2）可充电铝硫（Al-S）电池由于其较高的理论容量在铝电池中备受关注。为进一步提高铝离子电池的容量，通过调控Fe/Co/Zn盐的比例和甲酰胺混合利用热熔剂法制备，得到高度分散的二元FeCo-NC多孔无定型碳材料。通过各种表征方法分析了其微观结构，元素组成和电化学性能，表明该材料显示出成功装饰了高度分散的Fe和Co元素以及引入大量的N元素。利用高度分散二元FeCo-NC多孔碳材料与硫复合成硫碳复合材料，掺杂氮的碳基材料和氮原子用于支撑活性材料硫和电化学过程中产生的多硫化物，具有吸附作用，有助于改善正极材料的电化学稳定性。然后，将这种复合材料用作正极以组装新型铝硫电池，在电流密度在3000mAg-1时首次放电可以达到450mAhg-1，库伦效率最高可以达到95%，同时具有良好的倍率性能。这种新颖的复合正极在未来的高性能铝硫电池中具有巨大的潜力。 （3）将以上两种多孔碳材料分别用作为硫的载体制备出S@FeCo-NC和S@FeCo-NC/CNT硫碳复合材料，分别组装成Li-S半电池进行电化学性能研究对比。S@FeCo-NC/CNT复合材料作为电极时的锂硫半电池在1C电流密度下，在初始放电比容量达804mAhg-1，进行200次循环后容量保持在500mAhg-1，容量较S@FeCo-NC复合材料锂离子半电池提高78%，同时表现出良好的倍率性能。电化学测量表明在FeCo-NC/CNT上原位生成的蓬松CNT可以高速传导电子，促进锂离子电池性能的提高。证实了这种合理构建的复合材料有益于Li-S电池的许多方面，包括加速多硫化锂（LiPS）吸收，作为S的载体对于确保改进界面用于极性多硫化物的锚固/转换和电解质的有效润湿效果有益，充放电反应动力学增强，速率能力提高。这项工作对于将来为实用Li-S电池设计高效S载体的设计可能具有启发性。
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