摘要
SPR作为一种有效的检测技术,广泛应用于特异性免疫分析和目标分子检测;光纤由于体积小、重量轻、抗电磁干扰等优势在传感领域有极大的应用价值。将SPR技术与光纤相结合,并利用过渡金属硫化物等新兴二维材料进行表面修饰制成光纤SPR生物传感器,对未来临床疾病诊断有重要的研究意义。本文利用MoSe2的优异特性,设计了基于MoSe2材料增敏和基于MoSe2-AuNPs混合膜层结构增敏的两种光纤SPR生物传感器。主要开展了以下研究工作: 1.利用SPR传感多膜层传输矩阵模型进行了模拟。分析了MoSe2材料特性和AuNPs结构特性并计算出了二者混合物的介电函数;证明了MoSe2材料和MoSe2-AuNPs膜层结构的存在使得SPR透射光谱红移展宽且折射率灵敏度升高。模拟结果表明:当MoSe2膜层厚度为50nm、AuNPs尺寸为40nm、二者掺杂比例为4:1时SPR传感器的传感效果较好。 2.设计了一种MoSe2材料增敏的光纤SPR生物传感器。对光纤传感区域分别涂覆0到8个沉积周期的MoSe2材料,成功制备并完成了光纤SPR传感器形貌厚度的表征;搭建了传感实验系统,检测折射率灵敏度为2821.81nm/RIU,比金膜SPR传感器提升了39.3%;采用半胱胺自组装膜的物理修饰方法完成了生物功能化修饰,检测羊抗兔IgG免疫反应得到了0.33μg/mL的检测限,低于人体内典型标记物分子如C反应蛋白的阈值0.5μg/mL,验证了传感器具有良好的生物传感效果。 3.设计了一种MoSe2-AuNPs混合膜层结构增敏的光纤SPR生物传感器。合成了MoSe2-AuNPs纳米混合物,成功制备并完成了光纤SPR传感器形貌厚度的表征;检测折射率灵敏度为5117.59nm/RIU,比金膜SPR传感器提升了152.3%;采用多巴胺-MoSe2-AuNPs-多巴胺的三明治结构化学修饰方法完成了生物功能化修饰,检测羊抗兔IgG免疫反应得到了0.054μg/mL的检测限,比MoSe2材料增敏的SPR传感器检测限降低了三个量级。对比三种不同修饰方法的SPR传感器检测限也分别降低了10.8%、18.9%和64.9%,验证了传感器具有良好的生物传感效果。