摘要
有机太阳能电池（OSCs）具有质量轻、易制备、柔性等一些独特的优点，其在军事和民用领域都有着广阔的应用前景。近年来OSCs取得了快速的发展，但与传统的硅基太阳能电池和新兴的钙钛矿太阳能电池相比，其能量转换效率（PCE）仍然较低。进一步提高OSCs的PCE是本领域的研究目标及重点。众所周知，OSCs的PCE对活性层厚度非常敏感，增加活性层厚度导致其PCE的大幅降低也是OSCs大规模生产亟需解决的关键问题。三元策略是优化器件性能的一种有效方法，并保持了单结器件简单的制备工艺，有望成为OSCs商业化的首选方案。由于材料不同的物化特性，三元OSCs中第三组分的引入使器件内部的工作机理更加复杂。本论文以采用三元策略提高OSCs的PCE，降低器件性能对活性层厚度的敏感性为研究目标，紧密围绕材料物化特性、制备工艺、工作机理与器件性能之间的关系展开了系统的研究。通过甄选材料、优化活性层的成膜动力学过程，提高了有机太阳能电池的性能，并澄清了第三组分提高器件性能的内在原因。本论文的主要研究内容和创新点如下： (1)利用二元器件光伏参数互补性，制备了J71:T6Me:IT-4F和PM6:BTP-4F-12:IT-M两种体系的三元OSCs，证明了该策略提高器件性能的有效性和普适性。在J71:T6Me:IT-4F的三元体系中，J71、T6Me和IT-4F三种材料具有明显互补的吸收光谱，适量IT-4F的引入能够有效弥补J71:T6Me二元混合薄膜明显的吸收光谱下凹，提高三元活性层的光子俘获能力；在PM6:BTP-4F-12:IT-M的三元体系中，PM6、BTP-4F-12和IT-M具有级联的能级结构，IT-M的引入能有效调节三元活性层的能级水平。此外，适量IT-M的引入还能优化三元活性层形貌。 (2)通过表征纯受体器件的电流密度-电压（J-V）曲线和受体混合薄膜的光致发光（PL）光谱，澄清了双受体间的电荷转移或能量传递过程；通过研究材料间的兼容性以及受体混合薄膜的能级水平，验证了双受体间类合金态的形成；表征器件的磁光电流研究了第三组分对器件内电荷分离过程的影响，为澄清三元OSCs性能提高的内在原因提供了更为坚实的实验依据。 (3)结合富勒烯和非富勒烯受体的优势，制备了基于PM7:Y6:PC71BM的三元OSCs。PC71BM具有高的电子迁移率，PC71BM的引入能有效提高三元活性层的电子迁移率，使得三元活性层中电子和空穴传输更加平衡。此外，PC71BM的引入还可作为形貌调节剂，有效调控三元活性层中的分子排布、相分离程度及域的尺寸，揭示了活性层形貌演变与器件性能之间的关系。 (4)通过测量器件的反射光谱以及PMMA作为活性层的特殊器件反射光谱，计算出活性层吸收光谱，更为准确地反映了第三组分引入对活性层光子俘获的影响；采用拉曼Mapping成像技术表征了三元活性层中各组分的分布情况，为深入理解三元OSCs性能提升的内在原因、工作机理及活性层中的电荷传输过程提供了有力的实验依据。 (5)凝练出三元厚膜OSCs的活性层材料甄选新方法，即在二元器件光伏参数互补的基础上，甄选高载流子迁移率的第三组分来制备三元厚膜OSCs。该选材方法在基于PM7:BP-4F:MF1和PM6:BP4T-4F:BP3T-4F两种体系的三元厚膜OSCs中均得到了有效性的验证。与相应的二元OSCs相比，两种体系的三元OSCs都展现了提高的PCE和良好的活性层厚度耐受性。
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