摘要
随着科技的进步和人类社会的发展,能源危机与环境问题备受人们的关注。为解决这些难题,寻找高效、清洁和资源丰富的可再生能源是人类亟需完成的任务。光电化学(PEC)分解水是一项依靠太阳能和电场驱动,且不需要消耗化石燃料的具有前景的技术。在众多光阳极材料中,二氧化钛(TiO2)具有廉价无毒、生物相容性良好、合适的能带结构等优点。但其可见光吸收率低,载流子快速复合等问题限制了TiO2在光电化学分解水中的应用。因此本文专注于对TiO2的缺点进行改进,通过半导体复合、引入助催化剂和贵金属修饰的方法,来提高TiO2的光电化学分解水的活性。主要研究内容如下: (1)通过水热法在介晶TiO2纳米棒阵列(TiO2NAs)上复合钛酸钙(CaTiO3),得到了异质结构介晶TiO2-CaTiO3纳米棒阵列。通过一系列表征对异质结构介晶TiO2-CaTiO3纳米棒阵列的形貌和结构进行了探究,结果显示该异质结构均匀生长在F掺杂的SnO2(FTO)基底上,呈现出一种核壳结构,同时维持着良好的介晶纳米棒阵列结构。研究结果表明,异质结构介晶TiO2-CaTiO3纳米棒阵列在水的分解电压1.23Vvs.RHE处光电流密度达到了1.20mA/cm2,相比未改性的TiO2(0.75mA/cm2)提升了60%。TiO2光电流密度的提升归因于形成异质结,降低了光生电子与空穴的复合率,促进载流子的分离与传输,从而提升了TiO2的光电催化性能。 (2)利用电沉积法合成了复合结构二氧化钛-钴铝双层金属氢氧化物(TiO2-CoAlLDH),通过一系列表征对复合结构TiO2-CoAlLDH的形貌和结构进行探究,显示CoAlLDH纳米片均匀沉积在介晶TiO2纳米棒阵列上。研究结果表明,复合材料TiO2-CoAlLDH在水的分解电压1.23Vvs.RHE处光电流密度为0.92mA/cm2,相比未改性的TiO2提升了34%。TiO2光电流密度提升归因于负载了CoAlLDH,加速水的氧化,提高了表面注入效率,从而改善了TiO2的光电化学性能。再通过电沉积法将贵金属钌(Ru)负载在复合材料上,形成TiO2-CoAlLDH-Ru三元复合材料,光电流密度达到1.97mA/cm2,相比未改性的TiO2提升了近2倍,显示了TiO2-CoAlLDH阵列的巨大潜力以及TiO2-CoAlLDH-Ru三者之间协同作用的优异性。