摘要
黑碳(BC)是大气气溶胶的重要组分，对可见光到红外波段的太阳辐射均有强烈吸收，是对全球变暖具有潜在影响的重要短寿命气候污染物。由于对其在大气中的含量、微物理性质和光学特性等认识的局限性，BC成为当前气候模式中评估辐射效应主要的不确定性因子。因此，开展典型城市地区BC的长期观测研究，讨论其变化特征及影响机制，对进一步认识BC的理化性质、在区域尺度上评估BC的气候效应以及评价大气污染治理效果具有重要意义。 在此背景下，本研究基于北京地区多波段黑碳仪的长期观测资料，结合气象、能源和卫星遥感等资料及多种统计方法，揭示了近地面大气中BC质量浓度和光吸收特性的多尺度时间变化特征、南北空间差异及影响因素;利用单颗粒黑碳光度计在北京城区开展的长期观测，分析了BC混合态、粒径分布等微物理性质的变化特征，并结合理论模型探讨了BC微物理性质对光吸收的潜在影响;最后基于BC的地基观测资料和相关辐射模型，定量评估了BC气溶胶对直接辐射强迫(DRF)的潜在影响。 研究结果表明，近20年期间背景大气中BC的质量浓度呈现先增后减的变化趋势，年均值为2.24±0.45μgm-3。城区BC的质量浓度约为背景站的2倍，年均值在2005年至2017年间下降约61％，2013年发布大气污染防治计划后下降速度加快。空间上，BC气溶胶整体呈现为南高北低的分布特征，与南部较高的BC排放有关。吸收波长指数(AAE)则相反，呈现为从南至北递增的分布特点，受燃煤、生物质燃烧和气象条件的共同影响，存在明显的季节和日变化差异。北京地区每年主要受5个方向输送气团的影响，在南部和西北方向存在BC的潜在源区。在轨迹聚类分析的基础上将排放控制和输送作用对BC浓度变化的相对贡献进行了分离，相比于2015年，2016年和2017年BC的年均质量浓度分别下降了34％和49％，其中减排导致的浓度降低分别为39％和46％，是造成BC浓度下降的主要原因。 排放控制不仅造成了BC浓度的显著下降，也对其微物理性质产生了影响。2013-2019年间，BC内核的质量中值粒径(MMD)呈现为明显减小，粒径对数正态分布的几何标准差(GSD)则明显增大。以冬季为例，2012-2018年期间MMD从219nm下降至192nm，GSD则从1.55增加至1.65。BC核粒径分布的变化不仅与浓度下降导致的粒子间碰并作用的减弱有关，也与排放源的变化密切相关。严格的大气污染控制降低了煤炭的消耗（特别是减少了民用散煤和生物质燃烧），从而减少了大粒径BC的排放，这一现象在2016年后更加明显。相应地，BC的混合态也发生着变化，冬季的内混比（指被难熔性成分包裹的BC数量占总BC数量的比例）从2012年的48％下降至2018年的29％，下降的内混比造成BC光学吸收效率的下降，会叠加在BC浓度下降对光吸收减弱的基础上，进一步造成BC吸收的减弱。 受BC浓度和太阳辐射的共同影响，在大气层顶、地表和大气中BC的直接辐射强迫(DRFBC)表现为春夏高、秋冬低的季节分布特点。城区DRFBC比本底站高约1.7-2.5倍。2000-2017年近20年期间，本底站的BC气溶胶在大气层顶、地表和大气中DRFBC的年均值分别为2.09±0.41Wm-2、-9.91±1.92Wm-2和12.01±2.33Wm-2。2014年前DRFBC在波动中缓慢增加，2014年后由于减排措施的实施，城区和本底站的DRFBC分别下降了40％和30％。BC被涂层包裹（内混）前后的DRFBC存在较大差异。内混前BC的DRFBC与质量浓度呈现较好的线性关系，受粒径影响较小。内混后BC的DRFBC更多受到混合态的影响。在大气层顶，内混后的BC（被薄包裹时）会减弱原先30％～70％的加热效应，随着老化程度的增加，其散射能力可以增强至产生冷却效应。在地表（大气中），内混后的BC气溶胶产生的冷却（加热）效应会随着涂层厚度的增加而增强。
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