摘要
通过胶体化学方法制备的ABX3（A=Cs，B=Pb,X=Br、Cl或Ⅰ）结构的铯铅卤钙钛矿量子点具有接近100%的光致发光量子产率（PLQY）和较小的发射光谱半峰宽。通过卤素离子交换调节光学带隙，CsPbX3（X=Br，Cl和Ⅰ）钙钛矿量子点的发射波长可以覆盖整个可见光波段，在绿光和红光区域具有高于90%的光致发光量子产率，这些优点使其在发光二极管，激光器，太阳能电池和光电探测器等领域具有广阔的应用潜力。然而，相对于绿光和红光量子点，本征的蓝光钙钛矿量子点的PLQY很低，需要通过B位阳离子掺杂提高荧光性能及稳定性。本文采用Nd3+和卤素离子的共同掺杂作用，获得高亮蓝光量子点，研究Nd3+在蓝光量子点中的掺杂效应。分别采用了热注入法和离子交换混色法合成了Nd3+掺杂的蓝光量子点，对比研究了两种方法的掺杂效果，并讨论了掺杂的实现机制。主要内容如下： （1）采用热注入法按照不同化学计量比制备了Nd3+掺杂的CsPb(Cl/Br)3蓝光钙钛矿量子点。相对于未掺杂的量子点，Nd3+掺杂明显提高了PLQY，发光峰位于456nm和489nm的量子点，其PLQY分别达到了60%和70%。此外，相对于489nm的量子点，发光峰位于456nm的量子点的荧光性能及其稳定性获得了更加明显的提升。XPS表征结果说明热注入法需要在较高的Nd3+掺杂浓度下才能有效提升产物量子点的性能和稳定性。 （2）进一步提出了以热注入法制备Cs3NdCl6量子点中间体，通过Cs3NdCl6量子点与CsPbBr3量子点之间的离子交换作用，实现了Cs3NdCl6量子点的解离和CsPb(Cl/Br)3量子点的形成，本文将该方法称作室温离子交换混色法。此外，通过调整前驱体量子点的混合比例，可以轻松获得发射波长从419nm到489nm的高质量全波段蓝光钙钛矿量子点，PL峰位在489nm处具有93%的高PLQY。TEM结果表明Cs3NdCl6量子点的形状为标准的六边形，并且Nd3+掺杂的蓝光量子点尺寸分布均匀性相对于纯CsPbBr3有了很大的改善。通过光热稳定性表征证明室温离子交换混色法制备的量子点具有优异的稳定性。XPS表征结果说明室温离子交换混色法在较低的Nd3+掺杂浓度下就能有效提升产物量子点的性能和稳定性。
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