摘要
氢气被认为是一种有望替代传统燃料的清洁能源。目前，制备氢气的几种主要方式包括氯碱工业副产氢、电解水制氢、化工原料制氢和化石燃料制氢等。其中，电解水制氢是一种有效制备高纯度氢气的方法。但是，水的分解反应是一个较难发生的过程，每摩尔水分解需要237kJ的能量，这些能量主要用来克服阴极HER（析氢反应）和阳极OER（析氧反应）的能垒，此外，电路中电阻和离子的迁移也会提高电解电压。过高的电解电位使得电能消耗增加，因此开发高效的催化剂以降低过电位成为当前电解水制氢研究的关键。目前，HER的催化剂以Pt为主，OER的催化剂主要是RuO2、IrO2等，贵金属昂贵的价格、稀少的储量也进一步限制了这些催化剂的大量使用。因此，急需研发出低成本、高活性、高稳定性的催化剂。相较于传统的催化颗粒的调控增强其性能，通过载体结构的设计和调控也是一种新的思路。MXene基三维多孔结构载体能使催化剂暴露丰富的催化活性位点，大幅度提升催化剂的催化性能，并且提高物质的传输能力。 本论文旨在基于载体和活性颗粒的形貌结构调控，构筑MXene基的高效稳定电解水催化剂。本论文的内容主要包括三个部分： （1）制备了一种Pt纳米颗粒负载在三维多孔结构载体上的析氢催化剂Pt/Ti3C2Tx-rGO3D。将Ti3C2Tx与GO利用水热反应制备成三维多孔结构载体，Pt前驱体还原成纳米颗粒负载在载体上制备成催化剂。该催化剂具有高的HER活性，η10（电流密度为10mAcm-2时的过电位）为41mV，Tafel斜率为28mVdec-1。在30000s的稳定性测试后，Pt/Ti3C2Tx-rGO3D催化剂的过电位只增加了30mV。 （2）制备了一种磷化钴生长在三维多孔结构载体上的非贵金属催化剂CoP/Mo2TiC2Tx-rGO3D。将Co(NO3)2·6H2O和NaH2PO2分别作为钴源和磷源，通过水热和低温磷化两步反应制备出催化剂。该催化剂在电解水的HER和OER过程中都表现出优越的性能。HER和OER反应的η10分别为113mV和297mV。稳定性测试中，催化HER10000s后电位仅上升24mV，催化OER30000s后电位仅上升67mV。 （3）制备了一种硫化铁生长在Mo2TiC2Tx-rGO3D复合载体上的非贵金属催化剂FeS2/Mo2TiC2Tx-rGO3D。将Fe(NO3)3·9H2O和TAA分别作为铁源和硫源，通过水热和低温退火使其结晶得到催化剂。在HER反应中，η10为196mV，Tafel斜率为70mVdec-1。
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