摘要
氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术作为目前最有效的氮氧化物污染物脱除（deNOx）技术，受到了工业界与科研界的广泛关注，而NH3-SCR催化剂则是这一技术的关键所在。其中Cu/SSZ-13分子筛催化剂有着比其它NH3-SCR催化剂更为出色的催化活性，已成为当前脱硝领域研究的热点。随着全球对NOx排放限制的要求越来越高，Cu/SSZ-13催化剂的催化活性也需要进一步提高。另外，高温潮湿的催化剂工作环境也对Cu/SSZ-13的水热稳定性带来巨大的挑战。 本文采用分段温度结晶的方法，合成了亚微米级的Cu/SSZ-13，从而提高催化剂的催化活性。然后通过稀土金属元素的掺杂，提高催化剂的水热稳定性。其主要研究内容如下： 1.亚微米级Cu基分子筛催化剂的制备、表征与活性测试： 本文使用常规的工业分子筛合成原料，首先采用分段温度水热法合成了亚微米级的SSZ-13、SAPO-34和ZSM-5，再采用离子交换的方法，制备了Cu/SSZ-13、Cu/SAPO-34、Cu/ZSM-5和相应Cu基商业分子筛。然后采用XRD、SEM、ICP-MS等来表征这些催化剂的结构和组成，并进一步研究了它们与商业分子筛催化剂的结构区别和催化活性。 2.Ce/La掺杂Cu/SSZ-13催化剂的制备、表征与活性测试： 上述实验表明，亚微米级Cu/SSZ-13具有最好的催化活性，为了继续提高它的水热稳定性，本文选用廉价的Ce/La稀土金属对其改性，即采用液相离子交换的方法将Ce或La离子负载到Cu/SSZ-13，制备Ce-Cu/SSZ-13与La-Cu/SSZ-13催化剂，然后对原始样品和掺杂后样品进行相同的深度水热老化处理，并采用XRD、SEM、solid-stateNMR、XAFS等研究这些催化剂在水热老化前后结构以及铜活性位点的变化，并进一步解释改性的机理。
NETL