摘要
随着经济社会经济的发展,能源与环境问题亟待解决,实现环境污染处置过程中资源化成为现代环境处理发展的大势所趋。将微生物燃料电池(MicrobialFuelCells,MFC)技术应用处理偶氮染料废水中,降解污染物的同时产生电能,可实现污水资源化。但目前受限于产电性能差,催化剂成本高,降解效能低等问题。本论文以改善微生物燃料电池系统的产电性能、提高降解偶氮染料效能为目的,通过浸渍煅烧法合成阴极催化剂(RuO2-N-CNT),研究阴极催化剂对MFC产电性能和阴极降解偶氮染料的强化作用。 首先,通过水热反应在掺氮碳纳米管(N-CNT)基础上合成阴极催化剂RuO2-N-CNT,进一步采用浸渍煅烧的方式形成泡沫镍载RuO2-N-CNT的阴极电极。通过表面结构、电化学性质等角度对三种阴极催化剂及相应的阴极进行表征。结果显示,RuO2以金红石形态存在,均匀负载于N-CNT上;同时负载有RuO2-N-CNT的泡沫镍的欧姆内阻和电荷传递内阻分别降低至4.16Ω和20.06Ω,相较于其他两种阴极催化剂碳纳米管(CNT)和N-CNT具有更好的电化学性质。 其次,通过优化筛选阴极催化剂种类、催化剂制作配比,催化剂负载量及电解液pH以改善MFC的产电性能。实验结果表明:以RuO2-N-CNT为阴极催化剂时,MFC系统输出功率最高,且随着三氯化钌(RuCl3)浓度的增加而增加,但增加幅度逐步减小;随着阴极催化剂负载量的增加,系统输出功率先升高后降低,最佳负载量为1.5mg/cm2,最大输出功率密度为219.28mW/m2;适合系统产电的最佳pH为7.5。 最后,采用阴极催化剂构建过硫酸盐型MFC进一步提高电子转移速率,并在阴极实现对偶氮染料酸性橙(AO7)的降解,同时检测MFC系统中,不同体系、阴极催化剂负载量、过一硫酸盐(PMS)投加量、溶液pH对系统的影响。结果显示,在采用RuO2-N-CNT为阴极催化剂的MFC系统中,可以大幅提高系统产电性能和AO7的降解率;系统产电和AO7降解效果最佳的PMS投加量为2mmol/L,最佳pH改变为5.0;降解体系中活性物质为SO4-·和OH-·,且SO4-·起主导作用;该体系对AO7具有一定矿化能力,其矿化率为43.6%。 综上结果表明,RuO2-N-CNT作为阴极催化剂,可以达到提高电子传递效率,增强微生物燃料电池产电性能,强化偶氮染料降解的目的。该微生物燃料电池体系能够实现能源回收与污水处理的双重收益。