摘要
氮氧化物(NOx)是非常典型的大气污染物，会对大气环境和人类健康生活造成严重影响，所以减少NOx的排放刻不容缓。氨气选择性催化还原法(NH3-SCR)是现阶段国内应用最广泛的N瓴减排技术之一，而催化剂是其最为重要的部分。目前，以V2O5-WO3(MoO3)仍m为代表的钒基SCR催化剂在300-400℃时能够表现出较高的活性与稳定性，已在电力行业烟气脱硝中得到广泛应用.但其中低温(＜300℃)活性差，V2O5对环境和人体有害.与之相比，铜基氧化物催化剂对环境产生的影响不大，是一类发展潜力非常出众的SCR催化剂。但铜基氧化物SCR催化剂尚存在中低温活性及抗硫性较差等问题。本论文针对铜基氧化物催化剂存在的问题，从纳米结构和催化剂的组分入手，对铜基催化剂进行设计与优化。以期提高其脱硝及抗硫性能。通过多种表征手段分析催化剂的理化特性，建立了催化剂理化性质与脱硝性能之间的关联，并通过原位表征探讨了催化剂脱硝机理，得到的结论包括: (1)采用两步法成功制备了以CuO为核、TiO2为壳的新型CuO@TiO2核壳结构催化剂.由于CuO核与而O2壳的相互作用，CuO@TiO2核壳催化剂比纯CuO或TiO2具有更强的还原能力、更多氧空位和酸性位点。因此，其在NH3-SCR反应中的活性显著高于纯CuO和TiO2.抗SO2测试结果表明核壳结构有利于提高催化剂的抗SO2性能.原位红外试验分析结果显示，CuO铡仍催化剂在NH3-SCR反应中同时遵循Eley-Rideal(E-R)与Langmuir-Hinshelwood(L-H)两种反应机理. (2)通过湿式浸渍法制备了CuSbTiOx催化剂。Sb的掺杂很大程度上提升了CuO历O2催化剂的活性.当Sb/Ti摩尔比为0.2时，CuSbTiOx的脱硝活性最优，250℃时NOx转化率可以达到91.5％。结果表明，催化性能增强与催化剂表面酸性、表面氧空位和吸附NOx物种有关.此外，CuSbTiOx-0.2催化剂呈现出良好的抗硫性能.CuSbTiOx催化剂上的NH3-SCR反应遵循Eley-Rideal(E-R)机理和Langmuir-Hinshewood(L-H)机理.
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