摘要
近年来，材料领域高技术的飞速进步，带动了航天和军工等科学技术的发展。复合材料因为“轻质高强”的特点在高技术领域的应用越来越多，酚醛树脂（PR）作为通用三大热固性树脂之一，其制品的物理和化学性能优越，价廉易得，制备工艺成熟，不仅在民用领域应用广泛，在国防军工领域也得到大量应用。酚醛树脂以耐热性能著称，因此耐热性能改性一直是研究热点，同时为了让酚醛树脂适应更复杂的应用环境，除了提高热稳定性能外，还要赋予其他功能属性，如电磁波(EMW)吸收和屏蔽性能等。 本论文以氧化石墨烯(GO)和nano-SiO2为主要原材料，采用静电自组装、化学还原的方法制备了还原氧化石墨烯(RGO)-SiO2杂化材料，研究其对酚醛树脂耐热性能的影响。以RGO、酚醛泡沫活性炭（AC）和铁氧体(NiFe2O4)为主要原材料，采用溶剂热法和热还原法制备石墨烯磁性吸波材料，研究其对酚醛树脂电磁性能的影响。具体研究内容如下： (1)采用静电自组装和化学还原的方法制备石墨烯-SiO2杂化材料，研究杂化材料的制备机理和微观结构。研究表明，氧化石墨烯(GO)表面的-COOH与APTES-SiO2表面的-NH2通过静电作用组装，制备得到GO-SiO2杂化材料；GO-SiO2经过NaBH4化学还原后，石墨烯片层发生重新组装，制得RGO-SiO2杂化材料。 (2)采用原位改性技术制备超低含量(0.1wt.%)石墨烯-SiO2杂化材料改性的酚醛树脂复合材料。热重分析表明，PR经过不同杂化材料原位聚合改性后，耐热性能均得到提高。与纯PR相比，RGO-SiO2/PR的T5%、T10%和Tdmax分别提高了165.56℃、89.23℃和7.19℃。R800℃比纯PR提高了11.29%，达到70.20%。在超低含量石墨烯-SiO2杂化材料原位改性酚醛树脂的基础上，进一步探究了石墨烯-SiO2杂化材料的用量对酚醛树脂耐热性能的影响，分别制备了不同含量(0.05%，0.1%，0.3%，0.5%)GO-SiO2和RGO-SiO2的PR基复合材料。研究表明，对于GO-SiO2/PR，当GO-SiO2杂化材料的添加量为0.3%时，PR的热稳定性较好，比纯PR的R800℃提高了13.74%，达到71.75%。对于RGO-SiO2/PR，当RGO-SiO2杂化材料的添加量为0.5%时，复合材料耐热性能最优，R800℃比纯PR提高了21.21%，达到76.46%。 (3)制备3D石墨烯磁性材料(ARN)作为吸波剂改性酚醛树脂。研究表明，石墨烯磁性材料的3D结构在酚醛树脂中得到保留，AC和RGO构建的三维网络结构有利于形成良好的协同效应和多重透射-吸收机制，改善吸波剂的阻抗匹配和衰减能力，赋予酚醛树脂良好的电磁吸波性能。当吸波剂的添加量为10%时，ARN/PR复合材料的电磁波吸收性能在频率为11.34GHz处的RL值为-17.43dB，有效吸收带宽为3.60GHz(10.02GHz-13.62GHz)，匹配厚度为3.0mm。
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