摘要
氢气是一种燃烧热值较高的能源载体，如何高效制氢对解决目前日益严峻的能源供给和环境污染问题具有现实意义。电解水是制取氢气最高效的方法之一，制备廉价且高效的析氢催化剂降低电解水析氢过电位因而降低电能消耗、提高析氢效率迫在眉睫。碳化钨基析氢催化剂由于和Pt相似的电子能带结构，被证实具备较优异的催化活性。纳米碳化钨催化剂存在颗粒大、制备过程中易团聚从而产生催化活性较低、过电位过高等问题。为了解决这个问题，本研究采用熔融盐法制备氮硫掺杂碳化钨纳米粒子来抑制颗粒团聚，这样电解水溶液和催化剂材料的接触面积会增大、更多活性反应位点会暴露、改变碳化钨电子结构来提高碳化钨电催化析氢性能，详细研究了催化剂材料结构和组织与性能的关系，主要研究内容和结论如下： （1）以葡萄糖为碳源，偏钨酸盐Ammoniumtungsten（AMT）为钨源，通过熔融盐一步碳化法制备碳片负载碳化钨纳米颗粒的复合催化剂材料（WC/C）。研究碳化温度、盐/糖质量比例、钨源和碳源质量比例对催化剂材料结构和组织以及析氢性能的影响。添加双氰胺和半胱氨酸作为氮源和硫源，研究氮硫元素掺杂对材料结构和组织以及析氢性能的影响，最终揭示影响催化剂活性的关键机理。电化学测试结果表明氮硫掺杂WC/C催化剂材料具备优良的催化性能，0.5MH2SO4中10mA/cm2需要的过电位是112mV，Tafel斜率是54.4mV/dec，还具备优异的电解催化稳定性。1MKOH中Tafel斜率是68.8mV/dec，10mA/cm2需要的过电位是122mV，在1MKOH中也具有显著的长时间电解催化稳定性。这种简便易行的合成方法在理论上可用于合成其它过渡金属碳化物，替代贵金属铂基催化剂。 （2）以生物质柚子皮粉为碳源，以AMT为钨源，采用葡萄糖为碳源时相同的工艺制备参数通过熔融盐一步碳化法制备碳片负载碳化钨纳米颗粒的生物质碳基复合催化剂材料（WC/C）。添加双氰胺和半胱氨酸作为氮源和硫源，研究氮硫元素掺杂对材料结构和组织以及析氢性能的影响，最终揭示影响催化剂活性的关键机理。电化学测试结果表明生物质碳基氮硫掺杂WC/C电催化剂具有优良的HER性能，10mA/cm2需要的过电位是158mV，Tafel斜率是68mV/dec。成功探索了生物质碳源替代传统碳源制备新型析氢催化剂的方法。
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