摘要
氧化亚氮（N2O）作为大气中的痕量温室气体，其对温室效应和全球气候变化有重要影响。海洋是大气中N2O的第二大自然源，特别是受人类活动影响的近岸海域对大气N2O贡献显著。研究近岸海洋环境中溶解N2O的分布和产生机制，对认识N2O的生物地球化学循环有重要意义。羟胺（NH2OH）是氮循环中一种不稳定的中间体，其在海水中的存留时间较短，但NH2OH的转化过程与硝化作用密切相关，在一定程度上可反映硝化作用的进行程度。开展海洋中溶解NH2OH的研究对于探究海洋中N2O的产生机制和认识海洋氮循环有重要科学意义。 本论文以中国陆架边缘海黄海、东海和南海为研究区域，通过2017年两个航次调查，分别探讨了溶解N2O和NH2OH的时空分布规律及调控因素，结合现场营养盐加富抑制培养实验探究了东海水体中溶解N2O的产生机制，为进一步认识影响中国近海溶解N2O的分布、产生和释放的调控机制提供了科学依据。 本论文的主要研究结果如下： 1)于2017年03月和2017年04月分别对南海北部陆坡区和黄、东海开展大面调查，测定了海水中溶解N2O的浓度：2017年03月南海北部陆坡区表层溶解N2O浓度范围为7.00~9.16nmol·L-1，平均浓度为（7.64±0.55）nmol·L-1；2017年04月黄、东海表层溶解N2O浓度范围为6.24~11.48nmol·L-1，平均浓度为（8.88±1.37）nmol·L-1。总的来说，中国近海在全球范围内属于溶解N2O浓度较高的海域，其存在由近岸向外海逐渐降低、由表层向底层逐渐升高的分布趋势。 2)中国近海水体中溶解N2O分布受水文、陆源输入和微生物活动等多种因素共同影响。温度可以影响N2O在水体中的溶解度和生物产生速率，因而N2O浓度与温度存在负相关。在河口区N2O浓度与盐度存在一定负相关性，显示其分布受到陆源输入的影响，而陆源输入对陆架区N2O浓度分布的影响较小。东海陆坡区N2O垂直分布和DO呈镜像关系，在800m出现N2O浓度高值，对应着DO浓度最小值。东海100m以深水柱中ΔN2O与NO3-及AOU存在显著相关性，表明硝化作用是东海水体中N2O的主要来源。针对水体中N2O产生机制的营养盐加富抑制培养实验结果表明：除了硝化作用（氨氧化过程），东海水体中还可能存在硝化菌反硝化作用（亚硝酸盐还原过程）产生N2O。 3)2017年04月黄、东海表层N2O饱和度范围为77%~119%，平均值为（93±8）%，整体呈现为不饱和状态，海-气交换通量为（-2.52±2.98）μmol·m-2·d-1，对大气中N2O的贡献处于由汇向源转换阶段。2017年03月南海北部陆坡区表层N2O饱和度范围为106%~137%，平均值为（116±8）%，呈过饱和状态，海-气交换通量为（2.10±2.39）μmol·m-2·d-1，是大气中N2O的净源。 4)2017年04月对黄、东海溶解NH2OH进行调查，测定了海水中溶解NH2OH浓度，结果表明：黄、东海溶解NH2OH空间分布整体表现为近岸高外海低的特点，且在部分海域其浓度低于方法检出限；东海陆坡区次表层水和中层水存在NH2OH浓度高值，且N2O浓度随深度明显升高；溶解NH2OH浓度与温度、盐度没有明显的相关性，与NO2-存在正相关。黄、东海水体中硝化作用是溶解NH2OH产生的重要过程，特别是东海陆坡区次表层和中层水中存在硝化作用产生NH2OH和N2O。 本文对中国近海溶解N2O和NH2OH的分布规律和影响因素进行了探讨，但受调查时间和技术手段等因素的限制，仍存在不足和可改进之处。虽然研究结果发现水体中N2O可能来自氨氧化过程和亚硝酸盐还原过程的共同作用，但它们对N2O相对贡献并不明确。因此，今后研究中需要进一步完善营养盐加富抑制培养实验，结合15N稳定同位素示踪技术进一步研究证实。
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