摘要
氧化亚氮（N2O）是一种重要温室气体，对全球变暖具有重要影响。受人类活动的影响，河流和筑坝形成的水库是大气中N2O的重要源。同时，筑坝导致库区水体滞留时间长，氮负荷输入高，兼之周期性的人为调控，使得库区水体氮循环过程以及N2O产生机理较为复杂。因此，开展河流—水库系统中溶解N2O的分布和释放研究，对于进一步认识筑坝和水库运行对于河流N2O释放的影响及深入探索河流—水库系统中N2O的生物地球化学循环具有重要意义。 本文以长江三峡水库、黄河小浪底水库及其上下游河流为研究区域，分别对两个水库—河流系统溶解N2O的分布和释放及其影响因素进行了探讨，并重点讨论了筑坝对于河流释放N2O的影响，同时用模型估算了水库对全球大气N2O的贡献，为进一步估算区域尺度上淡水系统对全球大气N2O的贡献提供科学基础。 论文主要研究结果如下： 1）于2016年10月对长江三峡库区进行了调查，并于2016年7月至2017年7月每月在长江下游徐六径开展了月际调查。结果表明：10月三峡库区表层（~0m）和底层（42~103m）水体N2O浓度平均值分别为（12.25±2.08）nmol·L-1和（11.20±0.93）nmolL-1，三峡大坝下游表层（0~2m）和底层（15~42m）水体N2O浓度平均值分别为（10.77±0.32）nmol·L-1和（10.83±0.16）nmol·L-1。秋季库区水体N2O浓度变化较小，和三峡坝下干流站位无显著差异（pgt;0.05）。三峡库区水体N2O与氨氮（NH4+）、亚硝态氮（NO2-）呈显著负相关（plt;0.05；plt;0.01），与硝态氮（NO3-）呈正相关（plt;0.01）。2016年10月三峡库区表层N2O处于过饱和状态（饱和度范围为：114%~187%），库区N2O平均释放通量为（4.6±2.4）μmol·m-2·d-1；虽然三峡库区水面释放N2O通量低于全球水库的平均水平，但是三峡库区仍是大气N2O不可忽视的源。同时，研究发现大坝下泄水和发电未造成库区和大坝下游N2O浓度出现显著差异。和2009年研究结果相比，库区N2O浓度无明显变化，表明运行多年以来三峡库区N2O释放已进入平稳期。2016年7月至2017年7月长江口河段（徐六泾）表层N2O浓度变化范围为10.68~23.22nmol·L-1，平均值为（16.78±3.98）nmol·L-1。 2）分别于2017年6月、12月和2018年4月、9月对黄河流域及小浪底水库进行了调查，探讨了黄河-小浪底水库系统中的N2O分布以及释放规律，重点讨论了筑坝对于河流N2O释放的影响。结果表明：小浪底水库N2O的分布呈现明显的季节变化，具体表现为：4月和6月呈现热层化现象，其底层N2O浓度（4月：41.97±11.65nmol·L-1；6月：53.68±9.50nmol·L-1）普遍较高，大约是上层水体的2倍左右；12月，库区N2O浓度范围为17.33~35.71nmol·L-1（平均值：23.73±5.60nmol·L-1），库区水体N2O垂向分布较为均匀，春夏季底层积累的高浓度N2O在冬季通过垂直混合和水气交换进入大气中。2018年9月库区N2O浓度范围为11.86~16.92nmol·L-1（平均值：14.37±2.11nmol·L-1），普遍低于4月、6月和12月。在黄河流域及小浪底水库，水体表观N2O产量（?N2O；?N2O=N2Oobs-N2Oeq）与水温具有一定相关性，其中春夏季呈负相关，而冬季呈正相关；N2O产量随溶解氧降低而增加；NH4+、NO2-及NO3-对水体N2O的产生具有重要影响。四次调查中黄河干流和小浪底水库饱和度范围分别为93%~749%和159%~488%，均处于过饱和状态，是大气N2O的源。小浪底N2O水库释放通量范围分别为7.3~37.5μmol·m-2·d-1。另外，初步估算出小浪底水库每年通过大坝深层泄水约释放4.53×105molN2O（12.7ton-N）；调水调沙期间引起河流多释放N2O量约0.93×105mol（2.6ton-N）。小浪底大坝深层排水洞泄水以及黄河调水调沙机制的运行，可能会加剧黄河流域N2O的释放。总之通过模型估算筑坝可能使库区相对于天然河道多释放约7.06×105molN2O（19.8ton-N）。在黄河小浪底水库开展的水体培养实验显示：库区底层水体N2O产生速率为（7.2~50.2nmolN2O·L-1·d-1），明显高于表层水体（0~1.2nmolN2O·L-1·d-1）。于2017年5月至2018年12月在黄河下游（胜利浮桥）进行了月际调查，调查结果表明：2018年调水调沙时期（7~8月）N2O浓度（22.11±0.19nmol·L-1）明显高于2017年正常时期。同时，?N2O与水温呈现正相关（plt;0.01），N2O随溶解氧降低而增加（plt;0.05），?N2O和pH没有表现出明显相关性。
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