摘要
多环芳烃(PAHs)是一类典型持久性有机污染物,是目前自然界中发现最早、数量最大的一类强致癌物质。PAHs在大气、水体、沉积物和生物体等各类环境介质中普遍存在,其主要来源于人类的生产、生活,少量来自于自然过程。煤炭燃烧、机动车尾气排放、石油泄漏、有机物质燃烧等都会向环境中释放PAHs,通过大气干-湿沉降、地表径流以及点源排放等方式进入海洋,在海洋环境中累积,对生态系统和环境带来潜在的威胁。胶州湾是青岛的母亲湾,随着青岛近几十年经济的快速发展,各类陆源污染物的排放也在增加;而目前对胶州湾及青岛近海表层水体中PAHs浓度的历史变化趋势缺乏认识,来源解析不完善,其生态风险研究未见报道。针对这些问题,本论文系统研究了胶州湾及青岛近海海域海水中PAHs的时空分布特征和来源,对其生态风险进行评价,为PAHs的污染控制和生态环境保护提供依据。 利用固相萃取-气相色谱法对胶州湾及青岛近海海域海水中的PAHs进行了分析检测,研究了枯水期(2018年2月)、平水期(5月)和丰水期(8月)三个季节PAHs在表层水样中的组成和分布特征,以及PAHs在水柱中的垂直组成和分布特征,然后通过特征分子比值和主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型定性定量解析了PAHs的主要来源,并运用风险熵值法(RQ)评价了PAHs在该区域可能的生态风险。主要研究结果如下: (1)胶州湾及青岛近海海域表层海水中枯水期PAHs的总浓度介于68.9-234.0ng/L之间,平均浓度为151.1ng/L;平水期PAHs的总浓度介于99.8-366.7ng/L之间,平均浓度为209.9ng/L;丰水期PAHs总浓度介于64.6-253.3ng/L之间,平均浓度为131.0ng/L。呈现出表层海水中∑PAHs在平水期的含量最高,其次是枯水期,丰水期∑PAHs最小,主要受温度、气候及人为活动的影响。与其他地区表层海水中PAHs的浓度相比处于中等污染水平;与该海域之前的研究结果对比,发现近10年来表层海水中PAHs的浓度有逐年增加的趋势,与青岛地区城市化、工业化的快速发展以及人类活动强度增强密不可分。多环芳烃的组成特征呈现出2-3环的浓度最高,5-6环次之,4环含量最少。 (2)研究区域表层海水中PAHs的整体分布呈现出近岸高于远岸,主要受到青岛市当地人为活动排放的影响。胶州湾湾口出现浓度低值,与湾口流速较大导致的快速交换和对表层海水中PAHs的稀释作用有关。 (3)胶州湾及青岛近海海域海水中PAHs的在水柱中的垂直分布呈现表层浓度最高,中层浓度低于表层,底层浓度升高的趋势;浓度范围为77.0-168.5ng/L;水体中2-3环的浓度最大,5-6环次之,4环的含量最少。 (4)分子比值法解析结果表明,胶州湾及青岛近海海域表层海水中的PAHs平水期的主要输入源是石油源,丰水期和枯水期为石油源和燃烧源的混合来源。PCA-MLR解析结果表明,石油源、煤炭燃烧及机动车尾气排放(汽油和柴油燃烧)是表层海水中PAHs的主要来源,且石油源在平水期的贡献率比丰水期和枯水期高。 (5)风险熵值法(RQ)评估结果表明,胶州湾及青岛近海表层海水中Phe存在较高的生态风险,其它15种PAHs的风险处于中等水平;丰水期、平水期和枯水期差异不大。