摘要
随着社会经济不断发展，人们生活水平日益提升，但与此同时环境问题日益凸显。在大力发展工业化城市的进程中，人类不合理的开发和利用自然资源，导致环境恶化，直接威胁人类健康。水环境是我们赖以生存的自然环境之一，越来越多的环境工作者们致力于水污染控制研究。目前，水污染处理方法主要有物理法、化学法和生物法等。传统的水污染处理方法虽能在一定程度上有助于改善水体环境，但普遍存在处理效率低、能耗高和成本高等问题。近年来，基于活化过硫酸盐的高级氧化技术倍受国内外研究学者的重视，该方法中主要活性氧物种为硫酸根自由基。硫酸根自由基具有较高的氧化还原电位，可高效降解多类有机污染物。活化过硫酸盐的主要方法包括热活化、碱活化、光活化以及过渡金属活化等，然而这些方法均存在一些不足。本论文致力于发展更为绿色高效的过硫酸盐活化技术，研究了两种天然铁基矿物活化过硫酸盐降解有机污染物的活性，并深入研究其降解路径和活化机理。 首先，我们研究了新疆阿勒泰铜矿床(主要含有FeS2)活化过硫酸盐降解阿特拉津的效果。为进一步研究阿特拉津降解路径和活化机理，我们通过水热法合成了混合相FeS2，并探讨了不同pn对降解效果的影响。捕获实验和电子自旋共振技术表明体系中主要的活性氧物种为超氧负离子自由基、硫酸根自由基和羟基自由基。通过LC-MS检测阿特拉津降解的中间产物，并推测其降解路径主要包括脱氯上羟基以及侧链的氧化断裂两方面。最后，我们提出了FeS2活化过硫酸盐降解阿特拉津的机理。 接下来，我们研究了新疆阿勒泰铜镍矿床(主要含有CuFeS2)活化过硫酸盐降解甲砜霉素的效果。为了研究CuFeS2的过硫酸盐活化机理和甲砜霉素降解路径，我们合成了纯相CuFeS2，并通过XPS表征反应前后铁基矿物材料表面的变化情况。ESR和捕获实验表明，体系中的主要活性氧物种为硫酸根自由基和羟基自由基。通过拉普拉斯键级计算，我们推测出甲砜霉素在反应过程中最易断裂的共价键，与LC-MS测得中间产物结果吻合。 本论文深化了我们对铁基矿物材料活化过硫酸盐机制的认识，为天然铁基矿物材料应用于环境修复提供了理论支持。
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