摘要
钙钛矿太阳能电池(PSCs)自问世以来，以其成本低廉、制备工业简单和可作为大规模柔性器件等众多优点，受到广泛的关注并且发展迅速，效率飞速从3.8％提升到25.5％，媲美单晶硅太阳能电池。电子传输层与钙钛矿层之间的界面关系到光生载流子能否顺利地从光吸收层传输至n型半导体，而该界面处电荷间的复合问题也会严重制约PSCs的光伏性能。TiO2作为PSCs中最常用和理想的电子收集和传输材料，其表面和内部存在大量的缺陷。这些缺陷常常作为复合中心，加速电子和空穴的非辐射复合，影响PSCs的光电转化效率。同时，TiO2晶体内部缺陷在不同伏安扫描下的定向移动，导致界面电荷传输速率的不同，引起电流电压回滞。此外，研究发现，TiO2的缺陷会加速钙钛矿光吸收层的降解，进而影响器件的稳定性。 为了优化PSCs的性能，本论文通过在TiO2电子传输层(ETL)掺杂二维材料MXene，进一步提高钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。Ti3C2TxMXene具有导电性高、光透过率高、功函数与钙钛矿能级匹配的优点，本文选用其用于ETL的掺杂，相较于未掺杂的器件，掺杂MXene后电池的效率提高了8％(从19.27％提升到20.80％)，稳定性也得到明显提升。通过扫描电子显微镜、阻抗谱、瞬态和稳态荧光光谱、紫外光电子能谱等方法研究发现: 1.相较于未掺杂的钙钛矿薄膜，沉积在Ti3C2TxMXene掺杂的ETL薄膜上的钙钛矿薄膜更加均匀平整，晶粒尺寸更大，这是因为MXene的亲水性能够改变ETL的表面润湿性，促进钙钛矿的结晶，提高成膜质量。此外，Ti3C2TxMXene的终端基团一F能够填补钙钛矿材料的卤素缺陷，从而减少缺陷导致的电子空穴复合以及钙钛矿降解，最终显著提高器件的效率和稳定性。 2.掺入MXene后，MXene的高电导率和载流子快速传输作用能够显著降低ETL的电子传输阻抗，加快电子向ITO导电基底的传输，减少ETL/钙钛矿界面处的电荷复合现象，从而提高器件的电子收集效率。 3.MXene掺杂能够将TiO2ETL的功函数从3.83eV降低到3.98eV,从而增加电子的注入驱动力、减少电子空穴复合的驱动力，从而加快界面电子注入、减慢界面电子空穴复合，提高PSCs的光电转化效率。
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