摘要
多环芳烃(polycyclicaromatichydrocarbons,PAHs)是一类分子结构中含有多个苯环的碳氢化合物,主要来源于含碳物质的燃烧,广泛存在各种环境介质,可以通过大气干湿沉降和地表径流等途径进入地表水源。部分PAHs具有致癌性,人体通过饮用水可摄入PAHs,对健康造成威胁。嘉兴市是典型的平原河网城市,市内河网密布,由于受到上游客水和自身污染的双重影响,嘉兴河网水质较差,采用了“人工湿地+自来水厂”的净水模式净化河道水作为水源。 本研究以美国环保局(EPA)优先控制的16种PAHs为目标物,以嘉兴市区两处饮用水源地为研究对象,对两处水源地从源头到龙头全流程(河道-人工湿地-自来水厂-供水管网末梢)水样进行采集,分析了水样中PAHs的浓度水平和组成,揭示其在饮用水净化过程中的赋存特征,主要探讨了饮用水源中PAHs的主要来源、环境因子与PAHs的相关性和水相-颗粒相PAHs分配特征。同时探究了“人工湿地+自来水厂”净化模式对PAHs的去除效果,最后对嘉兴市区不同年龄段、不同性别的人群摄入饮用水中PAHs的健康风险进行了评估。 嘉兴市区两水源地上游河道,人工湿地,自来水厂进水、出水和供水管网末梢水体中PAHs总浓度(Σ16PAHs)范围分别为53.9-183ng/L,35.4-137ng/L,47.1-88.1ng/L、10.1-35.3ng/L和16.1-84.3ng/L,其均值分别为117ng/L,80ng/L,73.5ng/L、23.3ng/L和38.5ng/L。嘉兴饮用水源地表水中PAHs在全国和世界范围内都处于中等偏低水平,全流程水体中总PAHs和苯并[a]芘(BaP)浓度均符合我国相关水质标准。全流程水体中PAHs的组成特征为以2-4环为主,5-6环的PAHs含量较低,这主要可能与PAHs的疏水性有关,PAHs在水中的溶解度随着环数的增多而下降,而疏水性会随着环数的增多而增强。 通过正定矩阵正交因子分解法(PMF)判断嘉兴饮用水源中PAHs来源分别为天然气、煤和生物质燃烧源(41.5%),石油及化学品生产混合源(22.2%),工业源(21.8%)和交通源(14.5%),主要考虑嘉兴及其上游地区发达的河道航运交通,工业如纺织印染、化学品加工,能源消耗季节性差异以及地表径流等因素的贡献。 通过冗余分析判断嘉兴饮用水源中PAHs与环境因子的相关性,结果表明地表水水相中浊度和温度对PAHs浓度有显著性影响,颗粒相中浊度、温度、悬浮颗粒物(SS)和溶解性有机质(DOC)对PAHs的浓度有显著性影响。对嘉兴水源地水体中PAHs分配系数lgKp与lgKow进行相关性分析,结果表明PAHs的固液分配系数Kp与Kow成显著正相关(R2=0.80,Plt;0.01),说明PAHs单体的疏水性越强,在颗粒相中的富集也越多。 “人工湿地+自来水厂”净化模式对河道地表水体中的PAHs有良好的去除效果,A湿地和B湿地对PAHs的总去除率分别为43.3%和37.7%;A水厂和B水厂对PAHs的总去除率分别为64.3%和70.4%;两块水源地的综合去除率分别为80.4%和80.0%。通过估算嘉兴市区A水源地和B水源地全流程水体中PAHs的通量,得到A湿地日去除PAHs的通量为12.7g/d,A水厂为11.49g/d;B湿地日去除PAHs的通量为13.1g/d,B水厂为16.1g/d。 嘉兴饮用水源供水区域的龙头端饮用水中PAHs的致癌风险(ILCRlt;10-6)和非致癌风险(HQlt;1)均处于较低水平,不同年龄段的致癌风险和非致癌风险大小均呈现为成人gt;青少年gt;儿童,其中成年女性gt;成年男性,青少年女性gt;青少年男性,而儿童男性gt;儿童女性。 研究结果有助于进一步理解饮用水源地PAHs的环境行为和人体暴露健康风险,为研发饮用水中PAHs的削减工艺提供理论依据。