摘要
电介质储能陶瓷因其具有高功率密度、高工作电压、体积小、安全性高的特点而被广泛应用于脉冲设备和其他便携设备中。无铅储能陶瓷的应用与研究顺应目前环境保护的时代潮流。但是，无铅电介质储能材料的储能密度相对较低，所以提高储能密度是目前研究工作的首要任务。铌酸钾钠(K0.5Na0.5NbO3,KNN)基无铅压电陶瓷具有较高的介电常数使其能够成为电介质储能陶瓷材料的备选体系。然而，KNN基陶瓷大的剩余极化强度和低的击穿场强限制了其作为储能材料的发展与应用。为了解决这些问题，本论文采用掺杂改性与工艺改善的协同方式，一方面通过向KNN基体中添加多种价态金属阳离子掺杂组分，改变电畴结构，降低剩余极化强度；另一方面通过对陶瓷粉料的处理，提高陶瓷材料的击穿强度，共同提高KNN基储能陶瓷材料的储能密度。本文使用传统固相法制备了不同掺杂成分的KNN基陶瓷材料，并对其陶瓷粉料颗粒分别进行了不同方式的处理，探究其结构特点、介电性能与储能特性。主要研究内容如下： （1）对0.925(K0.5Na0.5)NbO3–0.075Bi(Zn2/3(Ta0.5Nb0.5)1/3)O3(KNN–0.075BZTN)弛豫铁电储能陶瓷粉料颗粒的球磨时间与坯体的两段式烧结制度进行调节得到了晶界含量较高的陶瓷样品。结果表明，随着球磨时间的上升，陶瓷晶粒尺寸下降，合理的两段式烧结可以使陶瓷晶界处产生少量的液相，共同增强了陶瓷的致密性。根据铁电测试，陶瓷的击穿场强从222kV/cm提高到了317kV/cm。优化球磨时间和两段式烧结制度，最终制备了击穿场强为307kV/cm、最高储能密度4.05J/cm3、储能效率为87.4%的陶瓷样品。 （2）通过在瓷料颗粒表面均匀地包裹ZnO后进行烧结制备了具有不同Zn局部（晶界到晶粒内）浓度梯度的0.9(K0.5Na0.5)NbO3–0.1Bi(Zn2/3Nb1/3)O3–xZn(0.9KNN–0.1BZN–xZn)弛豫铁电陶瓷，结果表明晶粒组分梯度会进一步缩小陶瓷的纳米极化微区，增强陶瓷的弛豫性，提高高电场下的介电响应，进而增强储能效率。最终制备出了击穿场强为326kV/cm，有效储能密度为4.01J/cm3，储能效率为97.1%的陶瓷。 （3）通过水基包覆法制备了具有不同质量分数的SiO2包覆层的(K0.5Na0.5Nb)O3–0.05Bi(Zn0.5Ti0.5)O3(KNN–0.05BZT)储能陶瓷，结果表明SiO2包覆层提高了陶瓷的致密性，进而增强其机械性能。包覆3.5wt%SiO2陶瓷样品的硬度值为7.04Gpa，抗弯强度为195MPa；抗压强度值为447MPa；弹性模量为0.86GPa。良好的机械性能提高了陶瓷的击穿强度，最终制备出了击穿场强为419kV/cm，储能密度为4.64J/cm3，储能效率为77%的陶瓷。
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