摘要
SAPO-34分子筛具备孔道结构有序、酸性适中及高水热稳定性等优势，因此，其具有极大的应用价值。目前，SAPO-34分子筛被广泛应用于甲醇制烯烃（MTO）及选择性催化还原技术（SCR）。然而，微孔SAPO-34分子筛在MTO反应中存在着易积碳失活的问题，Cu-SAPO-34分子筛在SCR技术中其物化性质及反应性能受制备方法的影响。因此，采用高效益、步骤简单的合成方法来制备多级孔SAPO-34分子筛及Cu-SAPO-34分子筛具有尤为重要的意义。 基于以上背景，本论文主要对多级孔SAPO-34分子筛及Cu-SAPO-34分子筛的合成进行了以下方面的研究： 1.采用价廉的三乙胺（TEA）为模板剂和刻蚀剂，通过传统一步水热合成法制备多级孔SAPO-34分子筛。通过多种分析手段（XRD、FT-IR、SEM、XRF、N2吸附/脱附、29SiMASNMR及NH3-TPD）对SAPO-34分子筛结晶度、晶体形貌、结构、酸性等物化性质及晶体的生长过程进行了研究。研究表明，摩尔组成为1.0Al2O3:1.0P2O5:0.2SiO2:50H2O:9.0TEA时，多级孔SAPO-34的MTO催化寿命为微孔SAPO-34的两倍左右，低碳烯烃选择性提高了5％以上。 2.在微孔SAPO-34分子筛基础上，分别采用Na2CO3溶液处理和Na2CO3无溶剂研磨法对微孔SAPO-34分子筛进行刻蚀处理。探究了质量百分含量、处理温度及处理时间对SAPO-34分子筛结构及性质的影响。研究表明，当Na2CO3的质量百分含量为5%、处理温度为100℃、处理时间为2h时，样品SP34-5-100-2的MTO催化寿命为微孔SAPO-34的1.5倍，低碳烯烃选择性提高了4％左右。 3.以醋酸铜（Cu(Ac)2）为铜源，离子交换法制备了Cu/SAPO-34分子筛，并以铜-四乙烯五胺（Cu-TEPA）为铜源和模板剂，一步合成了Cu-SAPO-34分子筛。考察了离子交换浓度、离子交换时间、Cu-TEPA投料量及合成体系中TEA含量对Cu-SAPO-34的影响。采用NH3-SCR技术考察了一步合成Cu-SAPO-34分子筛的催化性能。研究表明，一步合成5.0Cu-SAPO-34-1在NH3-SCR反应中表现出更好的NOx脱除性能以及更宽的活性温度窗口。
NETL