摘要
随着全球人口的大幅增加，能源日益耗竭以及使用化石燃料的不利影响，严重影响了全球环境异常和人类健康。另一方面，工业化的快速发展和对新技术的需求造成对环境的各种污染，尤其是水污染。然而，传统污水处理技术中的任何一种都不能提取废水中捕获的大量化学能。而微生物燃料电池（Microbialfuelcells，MFCs），可以将废水中有机污染物的化学能借助生物电催化反应提取为电能。但MFCs阴极氧还原反应动力学缓慢和制作成本高是限制其大规模应用的主要原因。因此，在MFCs中有必要开发高效、成本低廉且简单易得的阴极催化剂以催化阴极氧还原反应，降低生产成本。而金属有机框架（Metalorganicframework，MOFs）及其衍生物由于其具有高比表面积，丰富的孔结构和可调控性等优点而作为阴极氧还原（OxygenReductionReaction，ORR）催化剂脱颖而出。因此本文基于MOFs为前驱体，其自身提供碳源和氮源，通过高温煅烧，多维度复合以及金属元素掺杂等方法得到金属-氮-碳阴极ORR催化剂。系统地研究了所制备催化剂在氧还原过程中的电催化活性，及其在微生物燃料电池中的应用。具体内容如下： （1）通过简单的液相方法，以Co2+作为中心金属离子，与2-甲基咪唑和碳纳米管（Carbonnanotubes，CNTs）合成ZIF-67/CNTs前驱体，经过800℃高温热解后得到金属钴与氮、CNTs掺杂的纳米复合材料Co-N/CNTs。Co-N/CNTs催化剂因其金属-氮-碳结构有效地丰富了催化剂的活性位点，有利于ORR反应进行；而高比表面积的碳结构可为电荷传输提供有利条件。因此Co-N/CNTs催化剂在ORR反应中展现出良好的催化活性，以Co-N/CNTs作为MFCs阴极催化剂，所取得的最大功率密度为1029mWm-2。 （2）通过简单的水热法，以Ni2+为中心离子，对苯二甲酸、1,4-二叠氮双环[2.2.2]辛烷为有机配体，合成具有三维柱状结构的Ni-MOF材料，同时将过渡金属Co引入到上述三维结构中，经过高温热解制备得到Ni/Co-NC催化剂。利用Ni、Co双金属之间的相互协同作用及所形成的三维多孔结构，该催化剂具备很好的ORR催化活性。以Ni/Co-NC作为MFCs阴极催化剂，所取得的最大功率密度为872mWm-2。
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