摘要
藻细胞破裂会产生大量的藻类代谢物，通过藻类代谢活动释放的藻类有机物（AOM）含有氨基酸、碳水化合物和蛋白质等，这些物质是生成消毒副产物（DBPs）重要的前体物。卤代硝基甲烷（HNMs）是典型的含氮消毒副产物（N-DBPs），相较于三卤甲烷（THMs）、卤乙酸（HAAs），HNMs具有更强的细胞毒性和基因毒性。本论文以藻溶液作为生成HNMs的前体物，研究了藻溶液在紫外/氯胺条件下生成HNMs的规律，其次研究了溴离子（Br-）在紫外/氯胺条件下影响藻溶液生成HNMs的规律，考察了Br-浓度、氯胺浓度、初始浓度、光照强度和pH等因子的影响，分析了反应过程中形态氮和HNMs毒性的变化规律，并根据实验结果和文献推导了反应机理。最后通过实际水样验证实验室水样生成HNMs的规律。本论文研究结果可为UV/氯胺消毒在处理含溴水的应用和发展提供科学依据和基础数据。 本文首先研究了藻溶液在紫外/氯胺消毒中生成HNMs的规律。实验结果表明：三种藻溶液在紫外/氯胺消毒中能生成一氯硝基甲烷（CNM）、二氯硝基甲烷（DCNM）、三氯硝基甲烷（TCNM），且随着反应时间的延长，CNM、DCNM和TCNM的生成量呈现先升后降的趋势。CNM、DCNM和TCNM的生成量随着氯胺浓度、初始浓度和光照强度的增加而增加，随pH的升高而下降。胞内物（IOM）生成HNMs的量高于胞外物（EOM）的生成量。 其次研究了Br-在紫外/氯胺消毒过程中影响藻溶液生成HNMs的规律。实验结果表明：在加入Br-时，小球藻生成了TCNM、一溴硝基甲烷（BNM）、一溴二氯硝基甲烷（BDCNM）、二溴一氯硝基甲烷（DBCNM）和三溴硝基甲烷（TBNM）等5种HNMs；铜绿微囊藻生成了8种HNMs，只有一溴一氯硝基甲烷（BCNM）未检测到；硅藻生成了BNM、BDCNM和TBNM等3种HNMs。随着Br-浓度的增加，三种藻溶液生成的氯代硝基甲烷（Cl-HNMs）呈下降的趋势，溴代硝基甲烷（Br-HNMs）呈上升的趋势。随着氯胺浓度增加，小球藻生成的TCNM、BNM、BDCNM和TBNM的量呈上升的趋势，生成DBCNM的量呈先升后降的趋势；铜绿微囊藻生成的CNM、DCNM、TCNM、BNM、TBNM和BDCNM的量呈上升的趋势，生成二溴硝基甲烷（DBNM）和DBCNM的量呈先升后降的趋势；硅藻生成BNM和TBNM的量呈上升的趋势，生成BDCNM的量呈先升后降的趋势。三种藻生成HNMs的量随着光照强度和初始浓度的增加而增加，随pH的升高而下降。藻溶液EOM生成HNMs的量低于IOM。三种藻溶液溴掺入因子（BIF）的值随Br-浓度的增加而增加，随着反应时间的延长呈先升后降的趋势。三种藻的细胞毒性大小排序为：铜绿微囊藻gt;小球藻gt;硅藻；在经过紫外光照后，铜绿微囊藻IOM内的类蛋白质、可溶性微生物（SMP）、类腐殖酸等物质的荧光强度变弱；小球藻和硅藻IOM中SMP的荧光强度变弱。与氯胺消毒条件下相比，总氮（TN）和总有机氮（DON）的浓度在UV/氯胺消毒条件下随反应时间下降量更大，而氨氮（NH3-N）和硝态氮（NO3-N）的浓度在UV/氯胺消毒条件下增加量更多。 最后，本论文用实际水样在紫外/氯胺和紫外/氯胺（加溴）的条件下进行实验，验证实验室模拟HNMs生成的规律。对比实验室和实际水样的实验结果，发现两者生成HNMs的种类和规律类似，但由于实际水样的成分更为复杂，HNMs生成量的大小和最大值出现的时间存在差异。
NETL