摘要
金属卤化物钙钛矿是目前制备光电器件最有前景的材料之一，受到科研工作者的广泛关注。近年来，关于使用界面工程调控钙钛矿的研究层出不穷，钙钛矿太阳能电池和发光二极管器件的效率屡创新高。然而，关于钙钛矿各功能层界面载流子的传输、界面的电子结构、能级排列以及离子迁移等机理方面的问题却鲜少提及。因此，本文使用光电子能谱(XPS，UPS)，掠射角X射线衍射(GIXRD)等技术，从界面分析的角度出发，在制备出高质量钙钛矿薄膜的基础上，对钙钛矿光电器件的光生离子迁移，界面能级对齐，能带弯曲等现象的机理进行了探讨。 本论文首先摸索制备条件，调控出高质量的有机无机杂化FACsPbI3钙钛矿薄膜和CsPbBr3纯无机钙钛矿薄膜。关于FACsPbI3，本文调控了Cs+的掺杂比例，利用形貌，晶相，器件性能等多种表征，制备出Cs+/FA+比例为1/5的稳定钙钛矿薄膜。关于CsPbBr3，三种添加剂PEABr、PMABr、PBABr作为界面钝化工程分子被引入。经过XPS、SEM、GIXRD等表征发现，加入钝化剂后，退火过程会形成二维钙钛矿的局域化离子，以及N-Pb配位，从而减少了钙钛矿的缺陷，PEABr改性的CsPbBr3钙钛矿在三维钙钛矿中具有最佳的平面外取向。 其次，本论文研究了钙钛矿界面光生离子迁移现象。制备好的FACsPbI3钙钛矿薄膜被置于超高真空环境下，接受红，蓝，绿色和UV光的持续辐射。XPS和UPS表征发现，钙钛矿界面出现了速率不一的Cs+迁移现象。研究表明，在可见光波段，波长较短的光更易驱动Cs+迁移，而UV光则会破坏PbI64-八面体结构，造成Pb0的产生。Cs+迁移后会在钙钛矿表面留下空缺(vacancy)，空缺与阳离子FA+发生相互作用，产生偶极子，破坏钙钛矿的晶体结构。这些界面研究从实验角度对钙钛矿的光分解提出了新的见解，为稳定钙钛矿光电器件的设计提供了新思路。 最后，论文对于钙钛矿在光电器件中与电子传输层接触界面的电子结构进行了研究。实验选取了TPBi、TmPyPB、Alq3三种常见的电子传输层材料，使用逐层蒸镀的方法，通过XPS和UPS进行表征，分析了钙钛矿/ETL界面存在的能带弯曲和界面偶极现象，并比较了三种传输层材料制备的LED器件性能，选择出最合适的电子传输层材料。此项工作证明了界面研究在器件结构设计方面的巨大作用。
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