摘要
超稳定钙钛矿纳米晶玻璃因其高光致发光量子效率、高透光率和全光谱可调而引起研究者的广泛关注。本文探究了CsPbX3(X=Cl/Br,Br)纳米晶玻璃的三阶非线性光学性能。通过控制热处理条件和卤素比实现双光子激发下CsPb(Cl/Br)3纳米晶玻璃和CsPb(Br/I)3纳米晶玻璃的蓝光、红光受激辐射。并且通过控制ZnO的含量抑制CsPbBr3纳米晶玻璃自结晶，借助飞秒(femtosecond,fs)诱导析晶和低温热处理实现可重写数据存储。本文主要包括以下部分： (1)通过精确控制卤素比和热处理条件以熔融淬火法合成了一系列CsPbX3(X=Cl/Br,Br)纳米晶玻璃，对其进行了结构表征和线性光学性能分析，并基于非线性光学成像技术(NIT-PO)首次对其在532nm的三阶非线性光学性能进行了系统探究，其非线性吸收系数(β:~10?12?10?11m/W)随热处理温度的升高和溴离子含量的增高而增大，非线性折射率(γ)的符号与卤素比有关，CsPb(Cl/Br)3纳米晶玻璃具有自聚焦反饱和效应，而CsPbBr3纳米晶玻璃表现为自散焦反饱和材料。此外，CsPbX3(X=Cl/Br,Br)纳米晶玻璃表现出优良的水、热和激光稳定性，揭示了其在光限幅材料领域的广阔应用前景。 (2)提高了钙钛矿相关组分在钙钛矿纳米晶玻璃中的含量，采用熔融淬火技术和控制热处理条件的方法制备了一系列大粒径CsPb(Cl/Br)3纳米晶玻璃，在室温下双光子激发时得到低阈值的蓝光、青光放大自发辐射，并且其阈值随着热处理温度的提高和时间的延长而降低。CsPb(Cl/Br)3纳米晶玻璃表现出优异的热循环稳定性和长时高温稳定性，为超稳定蓝光激光器提供了新的机遇。 (3)采用熔融淬火法制备了CsPbX3(X=Br,I)纳米晶玻璃，通过惰性无机氧化物玻璃基质包覆抑制混卤素钙钛矿的相分离和立方相CsPbI3纳米晶发生相变。通过在CsPbI3纳米晶玻璃中掺杂Br-来部分取代I-以得到稳定的红光全无机钙钛矿纳米晶玻璃，显著提高了其量子效率和光学增益。在低温双光子激发下，借助这种负离子调控实现了位于590nm的红光随机激光。此外，红光钙钛矿纳米晶玻璃在水中浸泡一周表现出较强的水稳定性，有望应用于高清显示和光子器件。 (4)首次提出了通过调节ZnO的含量(4–20mol%)以控制纳米晶玻璃的结晶温度，进而抑制CsPbBr3纳米晶玻璃自结晶。通过fs激光诱导结晶、退火(460℃/0.5h)和20mWfs激光擦除相结合，在未自结晶的CsPbBr3纳米晶玻璃内部实现可重写光学数据存储，并且用于信息存储的CsPbBr3纳米晶玻璃表现出优秀的溶液稳定性，为CsPbBr3纳米晶玻璃在信息存储、防伪、信息安全防护等方面的实际应用开辟了新途径。
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