摘要
为有效应对水环境治理问题，开发高效灵活的环境污染物的去除和检测技术至关重要。基于物质发光变化的传感技术和光催化降解技术是有效去除和检测环境污染物的技术手段，具有操作简单、绿色节能、快速高效等诸多优势。金属-有机材料（MOM）是一类有机-无机杂化材料。其中，锆基MOM具有多孔性、丰富的发光性质、易于功能化以及高水热、高化学稳定性等优势，在去除和检测环境污染物方面颇具应用前景。基于此，本论文以具有扩展结构的金属-有机框架（MOF）和离散结构的金属-有机笼（MOC）这两大代表性MOM分支为研究对象，研究了锆基MOF和锆基MOC在水体环境污染物的光催化降解和荧光检测中的应用，主要研究内容如下： （1）通过微波辅助溶剂热法，以二维g-C3N4纳米片为模板，原位生长二维锆基MOF(Zr-MOL)，制备了2D/2D g-C3N4/Zr-MOL纳米复合材料，并研究其在光催化降解染料和抗生素中的性能。实验结果表明，最优比例的复合材料显示出显著增强的光催化活性，仅使用0.1g/L的投量，在可见光照射60分钟内对10mg/L的结晶紫（CV）、诺氟沙星（NFX）、茶碱（THEO）达到90%以上的优异光催化降解效率，且经过五次循环后复合材料仍能保持性能和结构的稳定。进一步研究结果表明，g-C3N4/Zr-MOL之间紧密的界面接触构建了二者间的内建电场，加速光生载流子的分离和迁移，促进活性物种1O2和h+的产生，进而提高了光催化降解效率。 （2）通过一锅法构筑了一例由三核锆簇和双齿羧酸配体组装的具有V4E6拓扑结构的基于羟基功能化的新型锆基金属-有机笼（Zr-MOC），并研究其在检测药品与个人护理品（PPCPs）和重铬酸盐中的应用。Zr-MOC中配体上羟基可能存在的分子内/间相互作用调控了不同浓度Zr-MOC溶液的发光性能。Zr-MOC通过荧光猝灭效应高灵敏度选择性检测液相中微量的磺胺二甲基嘧啶（SMZ）、呋喃妥因（NFT）、呋喃西林（NFZ）、重铬酸根（Cr2O72-），检测限分别达到0.747μM、0.561μM、0.622μM和1.412μM，且在共存环境污染物干扰下仍具有出色的选择性。进一步研究结果表明，Zr-MOC与分析物之间的电子转移和光能竞争的协同效应是导致Zr-MOC高效荧光猝灭的主要原因。
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