摘要
随着工业的快速发展,大量的含Cr(Ⅵ)的工业生产废弃物被排放至大自然中,造成水污染和土壤污染,严重危害到人们的生产和生活。光催化技术可以将有毒污染物Cr(Ⅵ)还原为无毒无害且易处理的Cr(Ⅲ),将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)是目前处理Cr(Ⅵ)废水的较绿色安全的方法。MOF衍生材料是利用金属有机骨架(MOFs)作为前驱体,通过控制反应物和反应条件制备出的新型材料,该材料具有多样性、可调控性和制备简单等优点。将MOF衍生材料和光催化技术相结合应用于污水处理成为了当前众多学者研究的热点之一。本文研究了MOF衍生硫化锡、MOF衍生硫化铜以及MOF衍生硫化锌的光催化还原Cr(Ⅵ)性能,并通过控制反应过程中热处理的温度和原料中硫粉的含量来探究温度和硫粉的含量对产物的影响,进而探究对还原Cr(Ⅵ)性能的影响。具体研究结果如下: (1)以SnCl2、C8H6O4和NaOH为原料,采用浸泡搅拌法制备了Sn-MOF,Sn-MOF与硫粉均匀混合通过热处理进一步处理得到了MOF衍生硫化锡。经过XRD、PL、DRS和XPS等常见的光催化剂的表征方法进行表征和还原Cr(Ⅵ)的实验表明:当Sn-MOF与硫粉比例为1:3时,经600℃热处理后得到的产物具有较好的光催化还原Cr(Ⅵ)性能,光催化3h能够将91.51%的Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。该样品的成分为SnS2和SnS,同时,该样品表现出良好的光催化剂的性能。 (2)以(CH3COO)2Cu?H2O和C6H5NO2为原料,通过机械化学法合成了Cu-MOF,Cu-MOF与硫粉均匀混合通过热处理进一步处理得到了MOF衍生硫化铜。经过XRD、PL、DRS和XPS等常见的光催化剂的表征方法进行表征和还原Cr(Ⅵ)的实验表明:当Cu-MOF与硫粉比例为1:2时,经550℃热处理后得到的产物具有较好的光催化还原Cr(Ⅵ)性能,光催化5h能够将79.70%的Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。该样品的成分为Cu7.2S4,Cu1.8S,Cu8S5,同时,该样品的光生电子和空穴复合率低、可见光吸收性能良好。 (3)以ZnO、C8H6O4为原料,通过机械化学法合成了Zn-MOF,Zn-MOF与硫粉均匀混合通过热处理进一步处理得到了MOF衍生硫化锌。经过XRD、PL、DRS、XPS等常见的光催化剂的表征方法进行表征和还原Cr(Ⅵ)的实验表明:当Zn-MOF与硫粉比例为1:3时,经550℃热处理后得到的产物具有较好的光催化还原Cr(Ⅵ)性能,光催化3h可将91.7%的Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。该样品的成分为ZnS和ZnO,同时,该样品具有良好的可见光吸收性能和较大的比表面积。