摘要
近年来，随着工业经济的快速发展，由新兴污染物导致的水环境问题受到了广泛密切关注。而基于过一硫酸盐（peroxymonosulfate，PMS）的高级氧化法可以高效降解大多数有机污染物，因此成为了当前环境领域所研究的热点。而将铁基纳米颗粒与杂原子掺杂的碳基基体所结合制备的新型复合材料，能很好的活化PMS从而实现对新兴污染物的去除，并且容易通过磁性回收和有效防止金属离子浸出而导致的二次污染。本论文以生物发酵、廉价易得的氨基酸为原料，通过简单的一步热解法制备了一系列杂原子掺杂的碳基材料，研究了其活化PMS降解水中有机污染物的性能及相应的降解机理。相应的工作内容如下： （1）以L-甲硫氨酸（C5H11NO2S）这种含S原子氨基酸为原料，通过简单的一步热解制备了N和S共掺杂的多孔碳纳米片（Fe@NS-C-2-12）。另外分别制备了不含S、三聚氰胺（主要的N源）和Fe的对照组，系统研究了Fe掺杂、N掺杂以及S掺杂的存在对于活化PMS降解四环素（tetracycline，TC）的影响。其中N掺杂能够明显提高活化剂对PMS的活化性能，大幅提高对TC的去除效率。并且进一步研究N和S双原子掺杂的协同效应，通过改变材料制备过程中三聚氰胺和L-甲硫氨酸加入的量，制备了N掺杂含量不同和S掺杂含量不同的碳基活化剂，对其协同效应进行了探究。当样品中S（at.%）/N（at.%）=0.2097，能够更好的活化PMS。其主要活性位点是吡啶N，降解机理主要通过非自由基途径（1O2和电子转移）。 （2）分别以甘氨酸（Glycine，C2H5NO2）、D-丙氨酸（Alanine，C3H7NO2）和缬氨酸（Valine，C5H11NO2）和无氨基酸的空白对照组为原料制备了具有一维结构竹状碳纳米管（CNTs）的活化剂（Fe@CN-Val、Fe@CN-Gly和Fe@CN）和形成三维类石墨碳纳米片与CNTs杂化结构的活化剂（Fe@CN-Ala），其中Fe@CN-Ala能更好的活化PMS，从而在对BPA的降解实验中表现出最高的去除效率（95.78%）。也对其降解机理和活性位点进行了分析和研究。 氨基酸的掺杂量和种类对材料的形貌和活化性能都有着重要的影响。本研究将为水处理领域中用于PMS活化的高性能碳基活化剂的设计提供重要启示。
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