摘要
二级出水的深度净化处理是我国目前市政污水处理面临的重大挑战，传统的水处理工艺已不能有效去除微污染物。本文采用管式陶瓷膜作为载体，结合催化臭氧氧化技术构建了催化臭氧分离膜反应器来处理模拟二级出水。充分发挥膜过滤与催化臭氧氧化技术各自的优势，使其高效降解微污染物的同时有效缓解膜污染，并同步控制溴酸盐的生成。 首先，使用两步煅烧法优化制备粉体催化剂CuMn2O4/g-C3N4和CuMn2O4/rGO。选择尿素作为前驱体，按照不同质量比例和煅烧温度制备了一系列CuMn2O4/g-C3N4催化剂。结果表明，最佳的制备条件是CuMn2O4与尿素的质量比例为0.2:10.0、煅烧温度为350℃。此时降解BP-4的速率是单独臭氧氧化的5.37倍，溴酸盐的生成量减少了84.7%。 其次，选用陶瓷膜作为载体，使用沉积-煅烧的方法优化制备CuMn2O4/g-C3N催化分离膜。通过改变催化剂在膜表面的负载次数发现，催化膜的活性层厚度、光滑度和亲水性随着催化剂的负载次数的增加而增加；最佳的负载次数为2次。在此基础上研究了操作条件和水质条件对CuMn2O4/g-C3N4催化臭氧分离膜反应器的净水性能的影响。结果表明，臭氧浓度和跨膜压差是主要的影响因素。当臭氧浓度为20mg/L，跨膜压差为0.2bar，膜面流速为1600mL/min时，净水效果最佳，此时膜比通量为0.87，同空白陶瓷膜耦合臭氧相比，BP-4的降解速率提升了68.1%，溴酸盐的生成量减少了100%。 最后选择氧化石墨烯（GO）作为前驱体，在350℃下制备了不同质量比例的CuMn2O4/rGO。结果表明，二者复合的最佳的质量比例为1:1。与单独臭氧氧化相比，BP-4的降解速率提升了7.60倍，溴酸盐的生成量减少了100%。将CuMn2O4/rGO作为催化层，通过改变它在陶瓷膜表面的负载次数、煅烧氛围以及煅烧温度发现，CuMn2O4/rGO催化分离膜的最佳制备条件是负载次数为2次，氮气氛围煅烧，煅烧温度为400℃。臭氧浓度与跨膜压差的改变会对膜反应器的净水性能产生显著影响。当臭氧浓度为20mg/L，跨膜压差为0.2bar时，CuMn2O4/rGO催化臭氧分离膜反应器的性能达到最佳，此时膜比通量达到0.99，同空白陶瓷膜耦合臭氧相比，BP-4的降解速率提升了71.0%，催化膜的自清洁效率为52.87%。 综上所述，本论文构建的催化臭氧分离膜反应器在处理模拟二级出水的过程中表现出优越的性能，为深度净化实际二级出水提供了参考，并为设计和开发新型膜反应器提供了新的研究思路。
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