摘要
传统化石燃料例如煤、石油、天然气等造成的环境破坏，空气污染问题已不容忽视。在此背景下，中国宣布2050年禁止销售燃油车，实现节能减排。因此为了争取在2050年实现碳中和，更为了人类社会的长远发展，寻找清洁的可再生燃料迫在眉睫。氢能因为来源丰富，零碳排放，燃烧效率高，成为传统燃料的理想替代品。目前氢气的工业生产途径主要是甲烷重整，石油裂解，煤气化，但是这些工艺仍然依赖化石燃料，电解水可以使用太阳能，风能等驱动，因此具有重要的研究价值。电解水的两个反应均存在活化势垒，而Pt基材料和Ir/Ru基材料可以分别改善其反应动力学。但由于储量不足以及较高的成本，不适合大规模工业生产。因此寻找来源广泛，高效的催化材料成为研究重点。 过渡金属基催化剂，可以明显降低过电势，因此引发大家的关注。但是大部分催化剂的催化活性和稳定性仍不能让人满意。鉴于此，选择多孔导电陶瓷作为基底，负载过渡金属基催化剂，用于电解水研究。本文的主要研究为: 第一章介绍了电解水的基本原理，常见的过渡金属催化剂和陶瓷膜的相关应用。 第二章介绍了主要的实验药剂仪器和表征测试方法 第三章介绍了MoS2/TiN催化电极的制备和电解水应用。采用流延-相转化，高温烧结，制备TiN多孔陶瓷。通过简单水热法在多孔陶瓷表面负载MoS2，获得MoS2/TiN催化电极。由于TiN多孔陶瓷的直孔状结构，有利于MoS2的高含量负载和催化气泡的快速释放。而片状MoS2与导电陶瓷的紧密结合，可以提供丰富的活性位点和电子的快速转移。得益于其协同作用，所制备的MoS2/TiN在酸性溶液中展现出色的HER（电催化析氢）表现。例如Tafel斜率78mV·dec-1，过电势113mV(10mA·cm-2)和190mV(100mA·cm-2)，电荷转移电阻仅为1.44Ω，双电层电容高达504mF·cm-2。MoS2/TiN也展示了很高的稳定性和机械强度，对于大范围内的工业应用例如能量转化存储和电容器等都有帮助。 第四章介绍了NiCo2-N/TiN催化电极的制备和电解水应用。同样采用制备的TiN多孔陶瓷作为基底。通过简单水热法在多孔陶瓷表面负载镍钴前驱体(NiCo2-precursor)，然后低温氮化，获得NiCo2-N/TiN催化电极。由于TiN多孔陶瓷的直孔状结构同样有助于催化气泡的快速释放。而氮化的镍钴合金纳米线(NiCo2-N)可以提供大量的催化位点和快速的电荷转移。NiCo2-N与导电陶瓷的结合，同样实现了电荷的快速转移。值得注意的是，所制备的NiCo2-N/TiN在碱性溶液中展现优秀的电催化性能。HER过电势110mV(10mA·cm-2)，OER（电催化析氧）过电势330mV(20mA·cm-2)。同时，用于全水解，NiCo2-N/TiN仅需要1.66V的电压即可达到10mA·cm-2。我们的结果表明，在电解水中，陶瓷基电催化剂具有广阔的应用前景。 第五章对工作进行了总结，并提出展望。
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