摘要
随着工业化的进程，化石能源危机和环境污染问题成为人类社会发展所面临的主要问题。光催化技术可利用太阳光产生能源和进行环境修复，并且因高效、经济、环境优化等优点而逐渐成为全球的研究热点。光催化技术的发展所面临的核心问题是光催化材料对可见光的吸收能力弱、光生载流子利用率低。因此，开发高效、稳定、可见光吸收能力强的新型光催化剂具有重要意义。溴氧化铋（BiOBr）作为一种四方晶相的半导体材料，因具有独特的层状结构、优异的电学和光学特性而受到极大的关注。本文通过不同溶剂调控、表面活性剂调控和元素掺杂三种方式合成了一系列的BiOBr光催化材料。并且研究了调控方式和光催化性能之间的关系，也为合成高性能光催化材料提供了重要的借鉴意义，主要包括以下三个方面的内容： （1）通过不同溶剂调控制备了不同形貌的BiOBr材料，并对材料的微观形貌、晶体结构、光学性质、光催化降解和生成氨的性能进行了研究。表征结果显示乙醇调控的BiOBr具有较大的比表面积和孔体积、较低的载流子复合率和较小的带隙宽度。光催化降解四环素实验表明，乙醇辅助制备的BiOBr催化剂具有较高的光催化性能，60min内其可见光降解率可达81.8%。自由基捕获和ESR实验表明光催化降解过程中的主要活性物质是h+和·O2-。液质分析结果证实四环素中的N最终转化为NO3-和NH4+，氨产量可达36.38mg·L-1·g-1，转化率为48.53%。本研究阐述了有机污染物中N元素在光催化过程中可能的转化机理，为含氮环境污染物的再利用提供了新的思路。 （2）通过曲拉通X-100（TX-100）调控制备了层状纳米片组装的花状BiOBr光催化剂，并研究了TX-100对材料形貌形成过程的影响。实验结果表明随着TX-100量的增加，单层纳米片逐步变为多层纳米片并有序的自组装成纳米花状。光催化降解实验表明，TX-100调控的BiOBr催化剂对环丙沙星降解效果显著增强。当溶剂中TX-100的量为7mL时，所制备的BiOBr对环丙沙星的降解效率最高，在可见光照射下180min时降解率可达94.0%。BET、UV-Vis DRS和PL光谱的表征结果显示，TX-100能够提高比表面积、降低电子空穴复合率、提高载流子分离和转移速率。该研究的开展为表面活性剂调控制备BiOBr基光催化材料提供了新途径。 （3）通过将硫代巴比妥酸作为N、S源，制备了N、S元素共掺杂改性的BiOBr纳米片。XRD和SEM表征结果显示，N、S元素掺杂的BiOBr（110）晶面衍射峰强度明显增大，且BiOBr纳米片的尺寸明显减小，表面积增大。此外，N、S元素的掺杂使BiOBr催化剂的价带上移，带隙变窄，吸收带红移，进而可以拓宽可见光的吸收范围。电化学分析表明改性材料具有较高的光生电荷分离和转移效率。通过光催化降解四环素和罗丹明B来探究掺杂元素对BiOBr光催化性能的影响，结果显示掺杂元素制备的材料的光催化活性明显优于单体BiOBr材料，并且通过自由基捕获实验确定了主要的活性物种是h+和·O2-。该研究为以元素掺杂的方式调控BiOBr性能与形貌提供了新的视角。
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