摘要
基于过硫酸盐的高级氧化技术具有对pH值适应范围广、氧化还原电位高、自由基寿命长等优势，在有机废水处理领域受到研究者的青睐。过一硫酸盐（PMS）因其不对称结构更容易被活化，过渡金属、热能、光能活化PMS会造成金属析出和能源浪费。碳材料廉价、制备简单以及环境友好。本文基于石墨相氮化碳（g-C3N4）的高氮含量，制备出催化性能优异的富氮碳纳米片，并用以活化PMS降解水中的双酚A（BPA）。进一步通过对照实验和表征技术手段探索碳材料在催化反应中的稳定性。主要研究内容与结论如下： （1）以尿素和丙二酸为原料制备热稳定性较好的改性石墨相氮化碳（MCN），克服了固体催化剂难以残留的问题。通过热解MCN实现氮的原位掺杂，获得富氮碳纳米片（NCx），表面粗糙，具有大量边缘瑕疵，比表面积较大。NCx的石墨化程度与热解温度呈正相关。热解后N的存在形式也发生了变化，NC900的石墨N含量较高，约45.5%。 （2）将催化剂MCN和NCx用于活化PMS，并作用于BPA的催化氧化降解，以BPA处理效果来评判催化剂的活性。NC900表现出优异的催化性能，在20min内可以有效降解81%的BPA。自由基捕获实验和电子自旋共振结果表明，自由基（SO4?-、?OH）和非自由基（1O2）协同促进BPA的降解，且非自由基占主导作用。液相色谱-质谱和总有机碳检测结果表明NC900具有深度矿化BPA的能力。 （3）NC900的稳定性能不佳。物化表征结果证实了反应后的NC900表面存在苯环、酚羟基和芳碳。本文基于自由基嫁接原理，阐明了NC900与BPA及其中间降解产物，通过自由基聚合发生键力作用形成复合物的机理，该过程使催化剂的活性位点缺失、亲水性能变差，导致催化剂的稳定性能不佳。
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