摘要
荧光玻璃(phosphor in glass,PiG)作为荧光转换材料广泛应用于发光二极管(Light Emitting Diode,LED)器件封装。然而,使用单一折射率结构荧光玻璃的芯片-封装材料-空气界面间的折射率跨度大,光在界面间传递时会产生很大的损耗,降低LED的出光效率。另外,荧光玻璃的烧结温度普遍较高,会降低荧光粉的光转换效率。针对上述问题,论文制备出梯度折射率结构的无铅硼锌系基质玻璃;将非晶态SiO2包覆在黄色荧光粉表面,再与硼锌系基质玻璃粉混合,结合多层丝网印刷和低温烧结工艺,制备得到梯度折射率结构的荧光粉/硼锌系玻璃复合材料,将其用于LED封装,提高LED器件的出光效率。具体的研究成果如下: (1)通过对A组玻璃(B2O3-ZnO-SiO2-Na2O-TeO2)和B组玻璃(B2O3-ZnO-SiO2-Li2O-La2O3-WO3)两种硼锌系玻璃进行组分设计与性能研究,制备得到适用于荧光玻璃和荧光粉/玻璃复合材料的低熔点玻璃。A组玻璃随着TeO2摩尔含量的增加和SiO2摩尔含量的减小,玻璃转变温度降低,热膨胀系数、密度增加。B组玻璃随着La2O3和WO3摩尔含量的增加,折射率由1.66增加到1.84,折射率数值变化范围大,能用于梯度折射率结构的构建。当La2O3和WO3摩尔含量为15%时,热膨胀系数为84×10-7/℃,460nm处的折射率为1.84,能够同时与基板玻璃的热膨胀系数和黄色荧光粉折射率相匹配。 (2)通过丝网印刷的方法,在基板玻璃上制备B组基质玻璃涂层,研究温度对玻璃粉烧结后透过率的影响。并运用蒙特卡罗数值模拟,探究不同梯度折射率结构的理论透过率。随着烧结温度由550℃增加到650℃,B-6玻璃粉末烧结后的透过率先增加后减小,最佳的透过率在600℃获得。确定了最佳梯度折射率结构由B-6(1.84)、B-3(1.73)、B-1(1.66)的基质玻璃和折射率为1.52的基板玻璃构成。 (3)结合丝网印刷和低温烧结工艺,制备了梯度折射率结构和单折射率结构的荧光玻璃,并探究了荧光玻璃的荧光性能。在600℃下,荧光粉颗粒呈圆球状,均匀分布在熔融的基质玻璃中,保持完整的晶体结构。梯度折射率结构的荧光玻璃对比单一的折射率结构的荧光玻璃,提高了激发峰和发射峰的强度。 (4)探究在SiO2包覆荧光粉的制备工艺。利用正硅酸四乙酯水解的方法,对制备过程的pH和正硅酸四乙酯添加量进行调整,获得表面包覆非晶态SiO2的YAG(SiO2@YAG),再与基质玻璃粉末混合,结合多层丝网印刷与共烧结法制备出SiO2@YAG/玻璃复合材料。 (5)研究了SiO2@YAG/玻璃复合材料与荧光玻璃封装白光LED的出光性能。梯度折射率结构的荧光玻璃对比单折射率结构的荧光玻璃,将器件的出光效率最高能提高8%。SiO2@YAG/玻璃复合材料与荧光玻璃进行对比,最高能将LED器件的出光效率提高13%。