摘要
大功率发光二极管（LED）作为新一代照明技术，近几年在高亮度照明应用领域引起了研究者们的广泛关注。荧光陶瓷因优异的热稳定性、合适的散射中心及可机械加工性，作为理想的光转换材料已被广泛应用于大功率LED。目前，荧光陶瓷主要是YAG:Ce黄色荧光陶瓷，由于缺少红光，导致由其组装的白光LED（WLED）的光学性能较差。稀土元素中，Eu3+具有强烈的红色波段发光，引入荧光陶瓷中有望解决红光缺失导致的显色指数低的问题。然而，传统多组分复合荧光陶瓷存在透过率偏低、重吸收严重等问题，致使提高WLED显色指数的同时常常会牺牲发光效率。同时，荧光陶瓷的传统固相烧结制备工艺常需要经历长时间高温高压，制备条件较为严苛，极易造成发光组分热猝灭，导致其发光性能下降。因此本文采用放电等离子体烧结（SPS）技术低温快速烧结介孔羟磷灰石（HAP）粉体，得到Eu3+掺杂红光发射荧光陶瓷，在此基础上进一步复合黄色荧光粉（YAG:Ce），构建了单amp;双层多组分复合荧光陶瓷，并与蓝光芯片组装得到WLED，实现了在保障发光效率的前提下显色指数的显著提高，主要研究内容如下： （1）HAP:Eu透明荧光陶瓷的制备及其发光性能研究：利用共沉淀法和水热法成功合成HAP:Eu介孔纳米粉体，然后采用SPS低温快速烧结技术制备HAP:Eu透明荧光陶瓷，研究了HAP:Eu纳米粉体及荧光陶瓷的晶体结构和光学性能，并探讨了稀土离子掺杂对晶体结构及发光性能的影响。结果表明：制备得到的HAP:Eu介孔粉体呈纳米棒状，且Eu3+的掺杂并未显著影响HAP介孔粉体的形貌与晶体结构。研究发现其最佳激发波长为459nm，在此波长激发下荧光陶瓷在560-660nm波长范围内显示出数个稀土离子Eu3+的特征发光峰，且发光强度随着Eu3+含量的增加而增强，并在掺杂量为15mol％时发光强度达到最大，随后由于发生浓度猝灭而降低。HAP:Eu陶瓷在150℃高温环境测试480min后发光强度依旧保持不变，且样品在高温高湿（85℃/RH85%）条件下存放250h可以保持100%的PL强度，说明所得到的HAP:Eu陶瓷具有良好的光稳定性和耐热性。 （2）HAP基多组分复合荧光陶瓷的制备及其性能研究：以HAP:Eu粉体和商用YAG:Ce黄色荧光粉为原料，结合SPS技术低温快速加压制备得到含3wt%YAG:Ce和10mol%Eu3+离子的HAP基单层多组分复合荧光陶瓷；以及以HAP:Eu粉体和纯HAP与YAG:Ce复合粉体为原料，相同工艺制备得到的双层多组分复合荧光陶瓷，研究了其物相成分、微观形貌及光学性能。结果表明：所采用的低温快速制备技术可以有效保留荧光粉及Eu3+的发光性能，在350nm和459nm激发下，分别于540nm出现Ce3+离子宽频特征发射峰及于359-550nm出现多个Eu3+特征发光峰，并未显著引起发光中心Ce3+和Eu3+的热迁移。同一基体双层结构的构建不仅可以避免不同基体因热膨胀系数不同而产生裂纹，而且可以有效抑制重吸收，使不同发光组分间相互不受影响。同样地，该双层多组分复合荧光陶瓷在150℃高温环境下放置480min或在高温高湿（85℃/RH85%）条件下放置250h后，发光强度几乎不变，说明该双层多组分复合荧光陶瓷同样具有优异的光稳定性和耐热性。 （3）WLED的组装及其性能研究：将所制备的双层结构多组分复合荧光陶瓷与460nm商用蓝光芯片组装得到WLED，通过分别调节不同层荧光陶瓷的厚度调控WLED的相关光电性能，得到性能最佳的WLED器件。研究表明，当两层厚度均为0.85mm时，WLED的性能最佳，其中CRI高达81，LE为85.4lm/W。同时，该暖白光LED器件性能是目前已报道的以荧光陶瓷为光转换材料组装得到的WLED器件最佳综合性能之一。
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