摘要
酸性矿山废水通常具有低pn、高重金属、高硫酸根等特点，对矿山生态环境产生极大的威胁和破坏。在此环境下，可以生成大量羟基硫酸盐铁矿物，如施氏矿物、黄钾铁矾等。由于具有相对较高的比表面积和较强的吸附能力，施氏矿物和黄钾铁矾可对重(类)金属有较好的固定作用，富集了As、Cr等污染物的次生铁矿物被大量发现存在于矿区河道沉积物和土壤中。然而随着环境介质的改变，施氏矿物和黄钾铁矾会产生溶解或相变，在此过程中，原本固定在矿物晶格中的As、Cr会随之释放，产生环境风险。正因为如此，施氏矿物和黄钾铁矾的稳定性对固相和液相中的重(类)金属的迁移有着极为重要的意义。 为了探究环境介质对含As(Ⅴ)施氏矿物和含Cr(Ⅵ)黄钾铁矾陈化时相变的影响，以及As(Ⅴ)、Cr(Ⅵ)的释放规律，本文进行如下研究。通过生物共沉淀法，制备了含As(Ⅴ)施氏矿物(As.Sch)和含Cr(Ⅵ)黄钾铁矾(Cr-Jar)。针对施氏矿物和黄钾铁矾，以初始pH2.0的EPS溶液为陈化介质，模拟真实酸性矿山废水环境，分别选择了Cl。、Cu2+和N03。、Mn2+为影响要素进行180天的陈化，探究了铁矿物陈化过程中环境介质中的阴阳离子对矿物相变和污染物迁移的影响。通过监测陈化过程中溶液的pH值、Fe3+、As(Ⅴ)、Cr(Ⅵ)浓度，并通过XRD、FTIR、FESEM等方法对陈化产物进行表征，得到结果如下: 含AsⅣ)施氏矿物会在7d内全部转化为黄钾铁矾，同时释放大部分被固定的As(Ⅴ)，仅少部分的As(Ⅴ)被重新固持重新吸附。C1’的加入在矿物表面形成Fe.Cl表面复合物，使得陈化产物的结晶度更低，也使AsⅣ)的吸附位点减少。高浓度的Cu2+会替代铁矿物结构中的Fe(Ⅲ)，导致铁矿物结构不稳，As(Ⅴ)释放更多。陈化介质中的Cl。和Cu2+会加快陈化过程中黄钾铁钒的生成速率，球状黄钾铁钒在1.3d出现，随后逐渐生长为立方体。 含Cr(Ⅵ)黄钾铁矾在陈化过程中矿相始终没有改变，溶液仅存在黄钾铁矾的溶解和再生成。N03。的加入显著抑制了Cr(Ⅵ)的释放，相比于未加入N03’的处理，其溶液Cr(Ⅵ)浓度下降了约50％。Mn2+的加入对Cr(Ⅵ)的再分配有较大影响，在陈化前期溶液Cr(Ⅵ)浓度降低，但是在陈化中后期抑制了Cr(Ⅵ)吸附，当未添加Mn2+的处理溶液Cr(Ⅵ)浓度下降时，外加Mn2+的处理溶液Cr(Ⅵ)浓度始终上升，最终使得溶液Cr(Ⅴb浓度提高了30％～50％。N03‘对黄钾铁钒矿物表面具有破坏作用，加剧了黄钾铁钒的溶解，也加快了黄钾铁钒表面的溶解.生成循环，最终导致陈化产物团聚体的尺寸更小，而矿物表面的颗粒尺寸更加均匀。 上述研究结果揭示了酸性矿山废水环境下，含AsⅣ)施氏矿物与含Cr(Ⅵ)黄钾铁矾陈化过程中的相变、溶解以及污染物释放规律。为矿山环境风险评估，矿山环境治理提供了理论指导。
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