摘要
随着机动车保有量的不断增加，机动车排放的尾气对环境造成的污染也越来越严重。柴油车对机动车污染物排放量中的NOx和碳烟颗粒物的贡献占比很大，有效控制柴油车尾气中NOx和碳烟颗粒物的排放，是治理机动车尾气污染的关键举措。对钙钛矿型催化剂(分子通式ABO3)的A位和B位进行了单独取代和同时取代研究，探究A位和B位取代对钙钛矿型催化剂同时去除NOx和碳烟颗粒物性能的影响，筛选出具有最佳同时去除NOx和碳烟颗粒物性能的钙钛矿型催化剂。然后在反应气中添加水和CO，探究水和CO的对钙钛矿型催化剂的催化性能的影响。 (1)具有最佳同时去除NOx和碳烟颗粒物性能的钙钛矿型催化剂的确定 首先，对钙钛矿型催化剂的A、B位进行单独取代，制备了一系列催化剂La1-xKxMnO3、La1-xKxCoO3和LaMn1-yCoyO3。对催化剂活性进行测试，当A位单独取代量x=0.3且基础催化剂为Mn基催化剂时，对于促进NO向N2的转化具有最佳效果。在样品La0.7K0.3MnO3作用下，NO向N2的最大转化率达到38.1％，碳烟颗粒物的起燃温度Tig为316.1℃。当B位单独取代量y=0.3时，在降低碳烟颗粒物的起燃温度方面表现最为优异。在催化剂LaMn0.7Co0.3O3的作用下，碳烟颗粒物的起燃温度Tig为285.6℃，NO向N2的最大转化率与A位离子单独取代相比有所降低为21.5％。A、B位的取代使得催化剂样品颗粒分布更加均匀，增加了催化剂中高价金属离子和氧空位的含量，改善了催化剂性能。综合考虑，选择La0.7K0.3MnO3催化剂进行下一步的掺杂取代。 其次，对钙钛矿型催化剂的A、B位进行同时取代，制备了一系列La0.7K0.3Co1-yMnyO3催化剂样品。催化剂的综合性能在原有基础上得到改善，y=0.4时，即在催化剂La0.7K0.3Co0.6Mn0.4O3的作用下，NO向N2的最大转化率达到所有催化剂中最高的42.6％，碳烟颗粒物的起燃温度Tig为323.2℃，具有最佳同时去除NOx和碳烟颗粒物的性能。 (2)H2O和CO对钙钛矿型催化剂活性的影响 在反应气中存在水和CO+NO的实验条件下对(1)中筛选出的综合性能最佳的几种催化剂进行测试。实验结果表明，在H2O存在的情况下，La0.7K0.3MnO3催化剂具有最好的催化活性，碳烟颗粒的起燃温度为304.0℃，NO向N2的最大转化率提高到了51.4％。进行CO+NO消除反应的实验结果表明，LaMn0.7Co0.3O3为最好的消除CO+NO的催化剂，NO向N2转化的最大转化率为40.5％，其对应的CO完全转化时的温度为304.2℃。表明在水和CO存在的情况下，钙钛矿型催化剂依然具有良好的催化活性，对于CO也有很好的催化去除效果。
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