摘要
与萤石结构相关的稀土氧化物锆酸盐具有优异的抗辐照性能，被称为核废物陶瓷固化的候选材料。发现部分锆酸盐存在焦绿石/萤石结构相变，以及δ相/萤石结构相变机制，通常认为该相变的存在可能是其具有优异的抗辐照性能的原因。本文为了研究晶体结构对辐照性能的影响，选择具有两种典型相转变的稀土锆酸盐，进一步探究相转变过程及其工艺控制，从而研究晶体结构对抗辐照性能的影响。 本论文采用化学沉淀法制备锆酸盐粉体，通过工艺调整成功制备出高致密的同质异构体的陶瓷样品。利用4MeV Xe离子对陶瓷样品进行辐照，选择三种不同的辐照通量3×1015ions/cm2，5×1015ions/cm2和1×1016ions/cm2，并通过掠入射X射线衍射、拉曼光谱以及透射电子显微镜对辐照后的样品进行表征，从而系统地研究不同辐照剂量下的结构变化以及观察辐照后产生的微观缺陷。 以Gd2Zr2O7为研究对象，研究焦绿石结构和萤石在不同辐照剂量下的辐照行为。辐照后发生晶格肿胀，且未出现明显非晶化，但是发生了晶体结构的转变，且不同辐照剂量呈现出不同的结构变化。随着辐照剂量从3×1015ions/cm2，5×1015ions/cm2，1×1016ions/cm2逐渐变大，P-Gd2Zr2O7首先从焦绿石转变为萤石结构Ⅰ，然后转变为类氟铝镁钠石结构，最后转变为萤石结构Ⅱ;F-Gd2Zr2O7首先从萤石结构转变为类氟铝镁纳石结构，然后转变为萤石结构Ⅱ，最后转变为类氟铝镁钠石结构。从微观缺陷上来看，F-Gd2Zr2O7辐照后产生更多的位错，所以说P-Gd2Zr2O7的抗辐照性能更优异。 以Er4Zr3O12为研究对象，研究δ相和萤石结构对材料抗辐照性能的影响。辐照后δ相的特征峰全部消失，但是仍保持晶体结构。δ-Er4Zr3O12从辐照剂量3×1015ions/cm2转变为萤石结构，辐照剂量增大到5×1015ions/cm2开始出现方锰铁矿结构。F-Er4Zr3O12在不同的辐照剂量下均表现为方锰铁矿结构。从微观缺陷来看，F-Er4Zr3O12出现大面积的晶格畸变，而δ-Er4Zr3O12只有少量的位错线，所以说δ-Er4Zr3O12具有更优异的抗辐照性能。与F-Er4Zr3O12相比，δ-Er4Zr3O12具有最优异的抗辐照性能。
NETL