摘要
随着社会主义现代化强国建设的伟大进程，工业化进展快速推进，且长久稳定，带来的环境污染问题也愈发严重。与此同时，由于人类生活方式的变化及其人口的增长，对能源的需求急剧上升。化石能源作为人类消耗的最主要的燃料，具有不可再生的性质。因此，发展新型能源、寻找可持续能源的替代方案、结合绿色能源和储能系统是具有十分重要的研究地位与历史意义的。多孔碳化合物作为新型催化剂材料，对提高反应的催化效率具有实际的研究意义。由于其可控的多孔结构、比表面积、导电性和稳定性等优势，可以促进活性位点的可及性，加速整个电极的电子电导率，提升复合材料的催化能力。因此，多孔碳材料在电化学领域具有良好的应用前景。 综上，本文将以金属有机骨架多孔碳材料为基础载体，设计和制备了一系列多孔碳复合催化剂，可用于能源转换或储存等电化学应用中，并研究了其组成和形态，以了解催化过程和机制。主要研究的工作如下: （1）在室温下合成了前驱体ZIF-67多孔碳骨架材料，通过XRD、SEM等表征手段研究合成的ZIF-67晶体材料的结晶度、晶体尺寸、形貌等微观结构。并对影响因素进行微观调控，通过对比分析发现，甲醇含量和金属与有机配体的比例对材料的结晶度和晶体尺寸有显著的影响。增加有机溶剂与有机配体的用量可以加快ZIF-67的合成，使其结晶度较高、具规则的形貌和均匀的尺寸。 （2）利用一系列优选方案设计，在真空条件下合成CoNi/NC与CoNiMo/NC作为催化材料，并根据现实情况进行不同种镍源的分别制备，通过对比分析，结果表明：其在电化学性能上表现一般，氯化镍与硫酸镍虽然可以快速合成形状较为规整的菱形十二面体结构纳米材料，但其在电催化性能应用上有一定的局限，对其加入另一种非贵过渡金属元素钼，催化活性依旧不具有长久稳定性。因此，所研究的这两种镍源用于电催化剂的制备方案有待优化。 （3）最后使用沸石咪唑啉框架（ZIF-67）为前驱体，同样在真空条件下通过吸收和热解制备同时掺有Co、Mo和S多孔碳材料。合成的样品通过XRD、SEM、TEM和XPS等进行系列表征，利用电化学测试来研究其析氢反应活性。研究结果表明：与Co/NC和CoMo/NC相比，CoMoS/NC表现出更优异的电催化性能，在10mAcm-2时的过电位低为172mV，Tafel斜率为67.8mVdec-1。掺杂Co、Mo和S可以作为HER反应过程中的活性位点，促进了电荷的转移，其多个活性位点和独特的结构确保了该材料CoMoS/NC的卓越性能。
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