摘要
由于人类经济社会的高速发展，人们生活日益依赖于化石能源。这不可避免地导致了化石能源的过度消耗以及日益严重的环境危机。为了解决人类所面临的能源及环境危机，开发清洁、高效、低成本、可持续的能源存储和转换技术成为研究人员的首要任务。作为该领域的研究热点，锌-空气电池以及电解水装置已被广泛研究。这些新型的电化学器件，会涉及到氧还原反应（ORR），析氧反应（OER），析氢反应（HER），往往需要高效且稳定的电催化剂以降低这些反应的能垒。目前工业上采用的大多为Pt，RuO2和IrO2等贵金属催化剂，昂贵的成本阻碍了其大规模应用。开发设计面向工业化生产需求的电催化剂，对于这些新型器件的实际应用起着至关重要的作用。 本论文围绕ORR、OER以及HER这三种电催化反应，开发多种催化剂，并在降低材料合成成本的同时，保证了其高催化活性以及优异的稳定性。论文主要包括以下三个工作： （1）通过水热法制备了由二维纳米片组成的系列层状空心NiCoMn-LDH立方体，其中Ni6Co11Mn-LDH表现出最高的OER活性。在10mAcm-2的电流密度下表现出248mV的过电位和72.2mVdec-1的Tafel斜率，甚至优于RuO2催化剂。OER性能的增强归因于Mn诱导的Ni2+向Ni3+的转变。这项工作为进一步优化NiCo-LDH基催化剂的OER性能提供了一种思路。 （2）通过原位催化策略制备了一种无贵金属电催化剂，由碳纳米管封装的FeCo纳米颗粒组成。由于碳纳米管的封装作用以及多孔结构，催化剂表现出较高的ORR活性和优异的耐久性。此外，为了弥补其OER活性的不足，通过原位反应策略将CoFe-LDH与FeCoNPs-N-CNTs耦合。将所制备的复合材料用作可充式锌-空气电池（ZABs）的正极，表现出1.51V的开路电压，116mWcm-2的峰值功率密度和高达100h的优异耐久性。 （3）提出了一种环境友好的制备策略，在杂多酸载体上构建Pt原子簇。受益于金属-载体强相互作用，嵌入硅钨酸-炭黑中的铂原子团簇（Pt-STA-CB）表现出优异的HER活性，在10mAcm-2时的过电位（η10）为33.8mV，在60mV的过电位下显现出35.8A?mg-1Pt的高质量活性。Pt-STA-CB催化剂具有优异的电化学稳定性，可以在500mAcm-2的电流密度下稳定运行800小时。该工作为低成本制备稳定的铂基催化剂提供了一个平台。
NETL