摘要
由于全球社会经济的迅速发展，CO2过量排放，对生态环境和人类生存造成了不利影响。我国则在全球治理中扮演着关键的角色，为此提出了“双碳”目标，即“碳达峰”和“碳中和”。而利用太阳能光催化还原CO2，绿色无污染，对于解决环境问题有着巨大的优势。目前已有的铁基金属有机骨架光催化材料存在着对可见光利用率低和催化还原活性不高等缺点，因此通过本课题的研究，对铁基金属有机骨架进行设计合成来提高其对可见光的利用率、降低电子和空穴的重组从而增强其光催化能力，为环境污染和能源短缺问题提供有效的解决办法。主要研究内容和结果如下： （1）以溶剂热法合成的FeNi-MOF为催化剂前驱体，与SnO2结合得到NiFe2O4@N/C/SnO2纳米复合材料。通过扫描电子显微镜(SEM)研究了不同退火温度对产物形貌的影响。以[Ru(bpy)3]Cl2·6H2O为光敏剂，结合三乙醇胺(TEOA)和乙腈(MeCN)作为牺牲剂，利用光照将CO2还原为CO，且CO产率高达2057.41μmolg-1h-1。该催化剂之所以具有优异的光催化性能，可能和NiFe2O4与SnO2之间的强相互作用以及碳氮层的形成有关。值得注意的是，NiFe2O4@N/C/SnO2还表现出了较高的磁灵敏度，有利于催化剂的回收利用。 （2）采用简单的水热法对NiFe-MOF进行同时胺化和硫化处理，并改变2-氨基对苯二甲酸和对巯基对苯二甲酸的物料比，不同的物料比不仅会造成材料形貌的差异，同时也会影响其CO产率。光催化还原实验结果表明，当2-氨基对苯二甲酸和对巯基对苯二甲酸的比例为2∶1时(即N2S-NiFe)，催化CO2还原的活性最高，CO产率高达1.24×104μmolg-1h-1。通过分析发现，硫化和胺化可提高材料的对可将光的吸收能力、增强对CO2的吸附以及产生缺陷，暴露更多的催化活性位点。 （3）将N2S-NiFe与S.oneidensisMR-1混合培养，构筑一种材料-微生物复合体系。通过表征材料的内部元素组成、价态分布和形貌结构等一系列测试均证实该复合系统的成功构筑，材料利用光照可将CO2高效转化为CO，CO产率达到2292.64μmolg-1h-1。
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