摘要
三峡大坝蓄水后，在库区形成了落差高达30m、面积达349km2季节性涨落的消落带。消落带作为水域和陆域生态系统的交错带，在库区周期性反季节水位调度作用下，具有脆弱性和不稳定性。香溪河是三峡大坝坝前首级支流，其库湾生态环境直接影响库区生态安全。多环芳烃（PolycyclicAromaticHydrocarbons，PAHs）是一类有害的持久性有机化合物。近年来，尽管更多学者逐渐意识到水位调度使得库区蓄水前后PAHs的分布特征出现了显著的变化，并通过比较蓄水前后PAHs总量的变化证实了水位消涨对PAHs总量分布的影响。但是对于水位消涨是如何影响库区各个区域PAHs总量分布的缺乏更为深入的研究。而PAHs形态转化和迁移行为是影响PAHs在库区土壤、水体分布的关键环境行为，需要进一步研究。 因此，本文以三峡库区消落带土壤PAHs为研究对象，运用野外监测和实验室模拟相结合的方法，基于消落带土壤PAHs环境污染特征，分析水位消涨背景下消落带土壤PAHs形态转化和迁移行为。通过原位野外挂瓶实验，探究土壤PAHs对水位消涨过程中的淹没水深和淹没时间的响应规律；并从消落带土壤胶体释放的视角，探究土壤胶体释放对消落带土壤PAHs迁移的影响。为香溪河库湾土壤PAHs的污染治理提供理论参考。 主要研究内容及结论如下： （1）三峡库区香溪河库湾消落带土壤PAHs环境污染特征 自2020年6月至2021年3月选取三个季度对香溪河消落带7条样带的土壤进行样品采集，测定土壤理化性质及其PAHs的含量，对消落带土壤PAHs进行风险评价以及相关性分析。结果显示，消落带土壤主要以2~50μm的团聚体为主；不同季节消落带TP、有机质均表现为：秋季gt;夏季gt;春季；消落带PAHs在三个季节的变化主要表现为春季（2021年3月）gt;夏季（2020年6月）gt;秋季（2020年9月），香溪河消落带16种PAHs单体中，以DBA和BaP最为显著。消落带土壤三个季节的TEQBaP值表现为：春季gt;秋季gt;夏季；土壤有机质与土壤砂粒（Dgt;50μm）存在显著负相关性（plt;0.05），与粘粒呈现显著正相关（p＜0.05），PAHs各环之间以及与PAHs总量之间存在显著正相关性（plt;0.05）。 （2）三峡库区香溪河库湾消落带土壤PAHs形态转化对淹没深度和时间的响应规律 以消落带土壤为研究对象，通过原位浮台装置进行消落带土壤挂瓶实验，研究消落带土壤PAHs形态转化对水位变化过程中的淹水深度和淹水时间的响应规律。结果显示，溶解性有机碳（DOC）整体上呈上升的趋势，上覆水DOC与土壤中DOC浓度保持在相对平衡的状态；土壤粒径主要以大于50μm的团聚体为主，占土壤团聚体的均值为58.43%。有机态PAHs占比最高，酸溶态PAHs占比最小，残留态PAHs趋于稳定；15m组别生物有效性占比最大，5m组生物有效性占比最小，水溶态、酸溶态的PAHs具有一定的迁移能力。酸溶态PAHs与土壤TOC和细粘粒（＜2μm）呈现极显著正相关（p＜0.01）；土壤细粘粒（＜2μm）与酸溶态PAHs及其有机态PAHs存在极显著正相关（p＜0.01）；有机态PAHs与土壤TOC之间存在显著正相关性（plt;0.05）。 （3）三峡库区香溪河库湾消落带土壤胶体特征及其对PAHs迁移的影响 基于消落带不同高程消落带土壤PAHs分布的差异，从土壤胶体对污染物促运移的视角，探究消落带土壤胶体的释放特征，并研究土壤胶体对PAHs迁移的影响。结果显示，185m比145m、165m土壤胶体有更大的比表面积和孔径；在不同pH条件下，其稳定性具有相似的规律，Ca2+比Na+对胶体的稳定性具有更强的影响；pH为6~8时，胶体都具有极易移动的能力，Na+对胶体可移动性的影响程度低于Ca2+；各高程土壤中，胶体淋溶液组相比于无胶体淋溶液组，其淋出液中菲的含量有所升高，说明胶体具有一定的PAHs促运移能力；185m组的土壤胶体相比于145m和165m组易化作用更显著，表明185m组具有较大的水分散性和可侵蚀性以及较高的胶体结合态污染物迁移潜力。
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