摘要
温室气体CO2资源化利用是实现“双碳”目标的一条重要途径，对于应对全球气候变化具有重大战略意义。化学转化CO2与环氧化合物制备高附加值化工产品环状碳酸酯的反应路线，底物原料价格低廉，反应原子利用率100%，符合“绿色化工”和“循环经济”理念。目前，科研工作者已经开发出多种用于催化CO2环加成反应的催化剂，其中离子液体作为均相催化剂对该反应具有较高的催化活性，但存在粘度高且难与产物分离的问题，离子液体多相化是解决该问题的一条重要途径。 本文通过后合成修饰法，利用硅烷偶联剂分别将季铵盐离子液体和咪唑离子液体固载至MCM-41分子筛表面，制备得到系列离子液体功能化MCM-41多相催化剂用于CO2环加成反应；通过XRD、EA、FT-IR、BET、SEM、TGA表征手段对催化剂的理化性质进行了分析；研究了反应温度、反应压力、反应时间及催化剂用量对催化活性的影响；评价了催化剂的循环使用性、对环氧化物底物的普适性以及对低浓度CO2的催化活性；提出了催化剂催化CO2环加成反应的机理。 表征结果表明通过后合成修饰法成功将季铵盐离子液体和咪唑离子液体固载至MCM-41分子筛表面，且制得的离子液体功能化MCM-41具有较好的热稳定性。催化性能评价结果表明：制得的两类离子液体功能化MCM-41催化剂在用于催化CO2与环氧丙烷（PO）环加成反应制碳酸丙烯酯（PC）时，均表现出良好的催化活性，季铵盐离子液体功能化MCM-41催化剂（MCM-41-N/CH3(1∶3)）在140℃、2.0MPa、3h、催化剂用量15wt%的反应条件下PC收率可以达到92.5%、选择性为96.6%，咪唑离子液体功能化MCM-41催化剂（MCM-41-Imi/COOH）在120℃、2.0MPa、4h、催化剂用量10wt%反应条件下PC的收率可达到96.4%、选择性为97.8%；两种催化剂均具有良好的循环稳定性和环氧化物底物普适性；两种催化剂用于催化模拟烟气中低浓度CO2（20%CO2、80%N2）与环氧化物的环加成反应时具有较好的催化活性，催化剂MCM-41-N/CH3(1∶3)的PC收率为78.8%，MCM-41-Imi/COOH的PC收率为81.6%。
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